【摘 要】
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近年来有机/无机杂化钙钛矿材料由于其优秀的光电性能作为一种新型高效太阳能光电转换器件,效率高且制造成本低廉,展现出巨大的应用前景。同时也存在些缺陷,比如有机成分导致材料光稳定性和热稳定性差,这些不足极大阻碍了杂化钙钛矿电池的产业化。相比之下,无机的Cs Pb Br3和Cs2Sn I6-xBrx等材料表现出更好的稳定性、更低廉成本。在无机钙钛矿体系中,薄膜质量对太阳能电池性能起关键作用,因此Cs P
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近年来有机/无机杂化钙钛矿材料由于其优秀的光电性能作为一种新型高效太阳能光电转换器件,效率高且制造成本低廉,展现出巨大的应用前景。同时也存在些缺陷,比如有机成分导致材料光稳定性和热稳定性差,这些不足极大阻碍了杂化钙钛矿电池的产业化。相比之下,无机的Cs Pb Br3和Cs2Sn I6-xBrx等材料表现出更好的稳定性、更低廉成本。在无机钙钛矿体系中,薄膜质量对太阳能电池性能起关键作用,因此Cs Pb Br3等无机钙钛矿的高质量薄膜制备和光电性能研究对于其器件性能优化至关重要。本文围绕无机钙钛矿Cs Pb Br3和Cs2Sn I6-xBrx的材料和薄膜制备工艺展开,并对薄膜的光电特性等进行了研究探索,取得以下创新性结果:1.优化了Cs Pb Br3制膜工艺,研究了薄膜的光电特性,开发了以Cs Pb Br3材料为基的无机钙钛矿太阳能电池新工艺,显著提升了薄膜光电性能,器件在空气中保持4000小时效率不减。首先,综合多种Cs Pb Br3制膜工艺,改进了浸润旋涂两步制膜法。通过反溶剂工艺制备粗糙的Pb Br2衬底,促进充分的接触反应。调节Cs Br溶液和Pb Br2衬底的浸润接触时间控制化学反应过程,旋涂退火后就可以得到光滑致密的Cs Pb Br3薄膜。通过调节接触时间实现Cs B+Pb Br2→Cs Pb2Br5→Cs Pb Br3→Cs4Pb Br6之间的相转换。其次,根据Cs Pb Br3材料的高温稳定性,采用高温后处理工艺,可以有效优化薄膜质量和器件性能。研究表明,随着热处理温度的升高,Cs Pb Br3薄膜的晶粒尺寸增大,产生明显的择优取向,光致发光峰明显增强。当热处理温度达到400oC时,基于FTO/c-Ti O2/m-Ti O2/Cs Pb Br3/carbon结构的太阳能电池器件光电转换效率达到最优6.99%,VOC和JSC分别提高到1.47 V和6.68 m A/cm~2。更进一步,在高温后处理工艺的基础上,结合光浴退火工艺。在400 oC热处理过程中对Cs Pb Br3薄膜进行10 min光浴（1.5AM）,可以有效钝化薄膜缺陷。基于钝化后的薄膜,太阳能电池效率增加23%,达到8.61%。最佳器件VOC为1.55 V,JSC为6.97 m A/cm~2,FF为79.27。2.获得了无铅无机双钙钛矿Cs2Sn I6-xBrx（x=0-6）系列材料,带隙从1.26-2.93e V可调,覆盖可见光。并对Cs2Sn I6薄膜进行制备和光电性能研究。我们详细研究了卤素调控作用下Cs2Sn I6-xBrx（x=0-6）体系材料的结构演变和光电性质。采用液相反应和固相退火的方法合成了纯相Cs2Sn I6-xBrx（x=0-6）体系材料。通过X射线衍射（XRD）和拉曼（Raman）实验表征了卤素调控下材料的结构演变过程。Br掺杂引起了材料的[Sn I6-xBrx]（x=0-6）多面体体积收缩,晶格减小。通过紫外-可见吸收光谱、价带光谱实验和第一性原理计算,发现Cs2Sn I6-xBrx（x=0-6）体系材料的可调节的光学带隙。随着溴含量的增加,带隙由1.26 e V增加到2.93 e V,覆盖可见光范围,展示出巨大的光电应用前景。另外,通过多种薄膜制备工艺,成功制备了Cs2Sn I6薄膜。实验发现,由于溶解度的问题,溶液旋涂法并不适用制备Cs2Sn I6薄膜。旋涂法虽然可以得到晶枝状薄膜和晶片状薄膜,但是薄膜覆盖率差,不利于器件制造。热蒸发制膜可以得到覆盖率好且平整的Cs2Sn I6薄膜,且工艺参数可以进一步调节优化,很有希望制得更好的器件。我们还优化了热蒸发辅助两步制膜法,可以制备得到具有单一取向的Cs2Sn I6薄膜,该薄膜的织构度较高,表面平整覆盖率高,在可见光范围有较好的光吸收。
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