对称破缺等离激元微纳结构的可靠构建及其异常光学特性研究

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自然界中许多独特的微纳结构经常会表现出异常的功能特性,如荷叶表面的疏水性以及自清洁能力,蝴蝶翅膀及鸟类羽毛绚丽多彩的颜色等,这均来自于其表面独特的微纳结构。这些现象也推动了人们对于具有特殊功能的功能性微纳结构的研究。目前功能性微纳结构已经发展成为新的研究热点,在信息、医疗、能源等重要领域均有广泛应用。微纳结构的特性取决于其形貌以及组成结构的材料,为了实现特殊的性能,需要对结构的形貌、材料等进行诸多的设计和优化,在一些场景中为了实现所需要的性能通常需要设计出特征尺寸极小或者较为复杂的结构,由此在设计以及微纳结构制备方面都带来诸多挑战。本文中研究内容聚焦于具有特殊光学响应的金属微纳结构的设计与制备。光在功耗、信息传输等方面具有极大的优势,这在信息、仪器、航天等领域已经被广泛应用。金属微纳结构在光的激发下能够产生局域表面等离激元共振,对于光具有很强的调控能力。本文通过设计和制备具有极小特征尺寸的对称破缺金属微纳结构,获得异常光学响应,并对这些结构的光学性质进行了研究。通过研究对称性破缺对于光学特性的影响,使人们对于金属微纳结构独特光学行为的物理本质有了更深入的了解,在应用上也拥有了更丰富的调控手段。由于结构特征尺寸较小,在带来优越近场特性的同时,在制备上对于传统的光刻或者高能束曝光工艺也是极大的挑战。利用所开发的“轮廓加工”工艺可以精确稳定地制备出此类结构。此外,利用结构极小特征尺寸带来的近场电磁热点以及对于结构远场光学响应的高精度多维度调控,将其应用于传感、非线性光学以及手性光学领域。本文中主要的创新内容以及研究成果如下:(1)设计了一种简单的对称破缺劈裂盘结构,该结构能够产生特殊的Fano共振光学响应。开发基于负性氢倍半硅氧烷(HSQ)抗蚀剂的聚焦电子束“轮廓加工”工艺制备的具有极小间隙的纳米金劈裂盘结构,其最小特征尺寸仅15 nm,并通过仿真和实验研究分析了其中存在的Fano共振光学响应产生的机理。Fano共振的强度可以通过改变结构的几何参数如纳米间隙长度来调制,且随着纳米间隙长度的变化,结构中等离激元共振模式也会发生变化。此外,由极小间隙产生的强近场增强能够极大提高折射率传感的灵敏度,这使得该结构在光学传感领域有广泛的应用前景。(2)基于上一节中提到的“轮廓加工”工艺,通过均匀分割一个完整的圆盘成功地设计和制造了一系列等分盘金属纳米结构,并系统研究了设计的等分盘结构的光学行为。所制备的结构其间隙的尺寸约为20 nm,并且在较大面积上具有出色的可重复性。在等分盘结构中同样可以产生Fano共振。通过增加等分结构的节段数,可以对Fano共振谷的位置以及深度进行调制。等分盘结构提高了等离激元共振调制的灵活性。在等分盘的微小间隙中高度局域的电磁场在实际应用中有极大的应用潜力,例如表面增强光谱、折射率传感和以及增强非线性光学等。(3)设计了一种由纳米孔和纳米棒组合而成的劈裂盘反结构。基于开发的正性PMMA抗蚀剂的“轮廓加工”工艺可以实现高精度地制备劈裂盘反结构,结构中纳米棒的宽度可以达到30 nm,具有较强的电场局域效应。在偏振方向平行于纳米棒的线偏振入射光的激发下,结构中的共振模式能够产生很强的电磁热点,且共振的位置可以通过调节纳米棒的长度来调节。该结构中较强的电磁热点能够极大增强在该结构产生的二次谐波信号强度,显示出该结构在非线性光学领域具有极大的应用潜力。(4)利用传统电子束加工方法的创新应用设计并制备了一种准三维互补型手性等离激元结构,并对其中手性响应产生的原因进行了分析。相比于单层手性金属结构,该结构具有更强的手性光学响应。结构中较强的手性光学响应来源于结构的对称性破缺和两层结构之间的F-P腔共振。此外对结构中各个参数对于手性响应产生的影响进行了讨论与研究。该结构具有较强光学手性光学特性的同时,具有加工简单的优点,且该方法也可以拓展到光刻、纳米压印等加工工艺中,对于手性光学检测的实际应用具有较大的推动作用。
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