【摘 要】
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为了满足日益增长的能源需求和解决随之带来的环境危机,开发高效环保的绿色能源及相关技术是现如今研究的重点。电化学能源存储与转换技术凭借其经济高效、环保等优点受到人们的广泛关注。氧还原反应（ORR）和氧气析出反应（OER）在可再生燃料电池、金属空气电池及电化学水分解等先进的能源生产技术中扮演着重要角色。目前催化活性最高的OER和ORR电催化剂分别是贵金属Pt/C和Ru O2。但由于其价格昂贵、元素稀缺
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为了满足日益增长的能源需求和解决随之带来的环境危机,开发高效环保的绿色能源及相关技术是现如今研究的重点。电化学能源存储与转换技术凭借其经济高效、环保等优点受到人们的广泛关注。氧还原反应（ORR）和氧气析出反应（OER）在可再生燃料电池、金属空气电池及电化学水分解等先进的能源生产技术中扮演着重要角色。目前催化活性最高的OER和ORR电催化剂分别是贵金属Pt/C和Ru O2。但由于其价格昂贵、元素稀缺、双功能活性差及稳定性差等缺点无法实现商业上大规模的应用。因此开发一种低成本、高效稳定的非贵金属双功能氧电极催化剂替代贵金属催化剂是十分必要的。近年来,钙钛矿氧化物（ABO3）由于具有出色的催化活性以及元素比例、电子结构和晶体结构易于调控的优点,被认为是最具有前景的电催化剂。虽然目前报道的钙钛矿氧化物表现出相对较高的析氧活性,但其双功能氧催化活性仍有待提高。基于此,本论文以La Co O3为研究对象,通过元素掺杂,高温氢气热处理手段对其进行结构调控,旨在提升La Co O3的双功能氧催化活性。具体研究工作分为以下两部分:1.通过静电纺丝及高温煅烧技术合成了一系列B位W掺杂的La0.5Sr0.5CoxW1-xO3（x=0,0.1,0.3和0.5）钙钛矿纳米纤维,研究了不同W掺杂量对双功能电（OER/ORR）催化活性的影响,结果表明x=0.3时,钙钛矿La0.5Sr0.5Co0.7W0.3O3的双功能电催化活性最优。进一步研究发现W的引入显著提高了La Co O3钙钛矿结构中的氧空位浓度以及Co2+/Co3+比例,调控O 2p轨道更加接近费米能级,从而实现高效的双功能催化活性。并将其作为锌空气电池阴极催化剂,功率密度可达110 m W cm-2。2.进一步为了提升La Co O3的电催化氧还原活性,首先利用静电纺丝技术结合高温煅烧先制备了B位Mn掺杂的La MnxCo1-xO3（x=0,0.1,0.3,0.5和0.7）钙钛矿氧化物,氧还原测试结果表明x=0.3时,钙钛矿La Mn0.3Co0.7O3的氧还原活性最优。半波电位为0.59 V,继续对La Mn0.3Co0.7O3钙钛矿进行氢热处理,得到La Mn0.3Co0.7O3-δ钙钛矿氧化物。电化学测试结果表明该材料氧还原反应半波电位低为0.71 V,将其作为锌空气电池阴极催化剂,功率密度能达到240 m W cm-2。并且展现出良好的稳定性,循环充放电90个小时后电压间隙几乎不变。研究发现,Mn离子掺杂以及氢热处理后的La Mn0.3Co0.7O3-δ电化学活性提升的原因主要在于锰离子的价态变化以及氧缺陷的产生,在电催化过程中均能起到加速电子转移的作用。
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