【摘 要】
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氢气具有能量密度高、清洁无污染等优点,是传统化石燃料的理想替代品。电解水制氢将可再生能源产生的电能转化为化学能,是一种有前景的制氢方法。开发高效稳定的析氢催化剂来耦合性能优异的析氧催化剂在碱性条件下电解水产氢具有重要的现实意义。其中,由于镍基催化剂析氢活性相对较高、储量丰富等优点而被广泛研究。然而,镍基催化剂在长期析氢过程中氢化物的形成会导致其性能衰退。因此,有必要解决镍基催化剂在长期析氢过程中的
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氢气具有能量密度高、清洁无污染等优点,是传统化石燃料的理想替代品。电解水制氢将可再生能源产生的电能转化为化学能,是一种有前景的制氢方法。开发高效稳定的析氢催化剂来耦合性能优异的析氧催化剂在碱性条件下电解水产氢具有重要的现实意义。其中,由于镍基催化剂析氢活性相对较高、储量丰富等优点而被广泛研究。然而,镍基催化剂在长期析氢过程中氢化物的形成会导致其性能衰退。因此,有必要解决镍基催化剂在长期析氢过程中的稳定性问题。本论文通过在镍基催化剂NiFe（OH）x上原位生成铜枝晶来避免氢化物的形成,实现了高稳定性的碱性电解水析氢。在此基础上,进一步对电催化剂长期稳定性的机理进行了研究。具体工作如下:1.采用一步水热法制备了 Cu2（OH）2CO3枝晶修饰的镍铁氢氧化物电催化剂Cu/NiFe（OH）x。该催化剂具有出色的碱性析氢性能,在10mA·cm-2电流密度下的过电位为65 mV。当使用该催化剂作为阴极,镍铁层状双金属氢氧化物（NiFe-LDH）作为阳极进行两电极体系电解水测试时,在10 mA·cm-2电流密度下的电压为1.51 V,电解水的稳定性高达1000h,展现出很好的应用潜力。2.对电催化剂在析氢反应过程中的稳定性机理进行探究。扫描电子显微镜、准原位透射电子显微镜、电化学原位拉曼光谱及X射线光电子能谱等测试研究表明,新鲜样品中的Cu2（OH）2CO3枝晶在析氢反应的前期被迅速原位还原为铜枝晶并均匀的覆盖在泡沫镍基底上,金属铜优异的导电性和相对较弱的氢吸附能促进了界面电荷的转移并与周围NiFe（OH）x活性物种裂解水产生的质子结合为氢气,从而避免了 NiFe（OH）x活性物种被氢化而失活,实现了长期高效稳定的析氢性能。这一工作为提高镍基催化剂的长期稳定性提供了一种新的策略。
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