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氮氧化物(NOx)作为主要烟气污染物,排放到大气中严重危害环境和人体健康。传统的选择性催化还原(SCR)脱硝技术在中高温范围内运行稳定、脱硝效率高,但在实际使用中逐步暴露出温度窗口较窄(300420℃)以及氨泄漏会造成环境污染等问题,而且部分烟气不具备传统SCR工作条件,导致脱硝效果达不到治理要求,迫切需要探索低温SCR烟气脱硝技术。本论文以提高低温烟气SCR脱硝效果为目标,开展了臭氧辅助SCR低温烟气脱硝的研究。首先,进行了O3氧化NO的研究,使NO/NO2的摩尔比达到1:1,为快速SCR提供条件;其次,优化臭氧注入位置,以提高低温条件下烟气脱硝效率;最后,制备低温SCR催化剂,进行臭氧辅助SCR脱硝效果和机制的研究。研究结果如下:(1)开展了臭氧氧化NO效果与影响因素研究,包括臭氧停留时间、反应温度、臭氧注入量,并通过FTIR对反应过程中NO的氧化产物进行分析。结果表明:臭氧氧化NO效率随着处理时间和O3/NO摩尔比的增加而增加,随着烟气温度升高而减小。常温下,当反应时间为2 s、O3/NO的摩尔比为0.5时,NO的氧化产物为NO2,且没有其它高价态NOx生成。臭氧与NO的反应温度低于200℃时,NO的氧化效率较稳定,超过200℃时,NO氧化效率明显下降。(2)采用沉淀法制备了CeO2催化剂并对其进行了活性评价。考察了不同O3/NO的摩尔比、臭氧的注入位置以及水蒸气和SO2对臭氧辅助CeO2催化剂低温烟气脱硝效率的影响。实验结果表明:相比于传统SCR,臭氧辅助SCR在低温下展现出更好的烟气脱硝效果,其脱硝效率随着O3/NO的摩尔比的增加而增加,当O3/NO的摩尔比为0.5,即NO/NO2的摩尔比为1:1时,臭氧辅助SCR达到最佳脱硝效率。臭氧在氨气前(O3-NH3-SCR)注入相比于氨气后(NH3-O3-SCR)注入具有更高的NOx脱除效率,归因于O3可与NH3反应产生硝酸铵降低了NH3浓度,从而使NOx脱除率下降。当温度为250℃时,与NH3-SCR相比,NH3-O3-SCR和O3-NH3-SCR技术中NOx的转化率分别提高了25.16%、31.41%。水蒸气和SO2的存在对NOx的脱除具有抑制作用,然而相比于NH3-SCR,水蒸气和SO2对O3-NH3-SCR系统反应脱除NOx过程抑制作用明显减小。(3)考察了不同Ce和W的配比对催化剂CeO2-WO3活性的影响,及水蒸气和SO2对臭氧辅助CeO2-WO3烟气脱硝效果的影响和作用机制。实验结果表明:W的掺杂不仅增加了催化剂表面的活性位数量,还提高了催化剂的氧化还原性能。当Ce/W摩尔比为3:1时,Ce3W1催化剂在反应温度范围200400℃,空速为25000 h-1的条件下,脱硝效率达到90%100%。此外,与NH3-SCR相比,水蒸气和SO2对臭氧辅助SCR系统中Ce3W1催化活性抑制作用较小。SO2对NO氧化过程无影响,而对脱硝效果的抑制作用是由于SO2在催化剂的表面生成硫酸盐以及活性位点的硫酸化,造成催化剂孔道堵塞和活性位点减少,导致催化剂活性下降。研究发现,相比于传统SCR反应脱除NOx过程,催化剂在O3-NH3-SCR反应体系中表现出良好的抗SO2毒害性,因此,O3-NH3-SCR技术具有延长催化剂使用寿命的优势。