【摘 要】
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中国在不断提高养殖规模的同时也会产生大量的畜禽废水,规模化畜禽养殖业无疑成为最大的污染物排放源。并且中国是抗生素生产大国和消费大国,我国每年生产抗生素21万吨,仅土霉素产量达1万吨,占世界年生产总量的65%。然而,目前传统应用的废水处理工艺尚未考虑抗生素的有效去除问题。厌氧发酵作为目前比较成熟的废水处理技术能够有效脱除畜禽废水的有机污染物并获得沼气能源,而微藻净化技术可以脱除厌氧发酵沼液中氮、磷等
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中国在不断提高养殖规模的同时也会产生大量的畜禽废水,规模化畜禽养殖业无疑成为最大的污染物排放源。并且中国是抗生素生产大国和消费大国,我国每年生产抗生素21万吨,仅土霉素产量达1万吨,占世界年生产总量的65%。然而,目前传统应用的废水处理工艺尚未考虑抗生素的有效去除问题。厌氧发酵作为目前比较成熟的废水处理技术能够有效脱除畜禽废水的有机污染物并获得沼气能源,而微藻净化技术可以脱除厌氧发酵沼液中氮、磷等污染物,净化废水并获得微藻生物质资源。因此,将厌氧发酵与微藻净化相结合,能够资源化利用畜禽粪污并获得高价值沼气能源与生物质资源,具有非常广阔的应用前景。但目前为止,厌氧发酵与微藻净化过程中,畜禽粪污中抗生素的脱除规律以及厌氧发酵与微藻净化技术耦合系统相关研究还十分缺乏。本文针对厌氧发酵技术与微藻净化技术处理含土霉素养猪废水,首先,研究了中温/高温厌氧发酵过程中土霉素的去除效果,分析了不同浓度土霉素对厌氧发酵系统的影响规律。其次,探索了不同浓度土霉素对微藻生长及组成的影响,明晰了微藻净化过程中土霉素的降解机制和降解路径,验证了微藻处理含土霉素沼液的可行性。最后,通过厌氧发酵-微藻净化两级生物处理,构建了含土霉素养猪废水的两级生物处理系统,获得了系统中养猪废水污染物的脱除特性,为后续工程放大及推广工作奠定基础。主要结论如下:1)在养猪废水厌氧发酵过程中,废水中土霉素显著抑制厌氧发酵产甲烷过程。养猪废水中不含土霉素时,中温(35℃)厌氧发酵甲烷产量最高达166.1 m L/g VS,高温(55℃)条件下,甲烷产量提高47.9%,最高达245.6 m L/g VS。当废水中土霉素初始浓度为400 mg/L时,中温厌氧发酵甲烷总产量仅有68.7 m L/g VS,厌氧发酵抑制系数为58.3%;而高温条件下厌氧发酵甲烷产气量仅有65.6 m L/g VS,厌氧发酵抑制系数为73.5%。中温/高温厌氧发酵对土霉素的去除效果显著。土霉素初始浓度为1 mg/L时,中温厌氧发酵后土霉素去除率约93.8%,而高温厌氧发酵中土霉素去除率可达100%(残余土霉素浓度低于液相色谱质谱联用仪检测下限1ng/L)。随着废水中土霉素初始浓度的提高,土霉素的去除率逐渐降低,当土霉素浓度初始值为400 mg/L,中温厌氧发酵土霉素去除率仅有63.0%,而高温条件下去除率约为75.5%。同时分析厌氧菌群发现土霉素会抑制甲烷古菌生长代谢,使部分无法适应土霉素环境的甲烷古菌被淘汰。同时由于土霉素生物降解过程中产生甲基化化合物,中温/高温古菌群中以甲基化化合物为底物的甲烷古菌(如Methanomethylovorans)活性增强。2)当土霉素初始浓度为0.1-10 mg/L时,土霉素促进微藻生物量的提高,土霉素浓度为10 mg/L时,微藻生物量最高达到1.8 g/L。而微藻中叶绿素和总糖含量逐渐下降,相反脂质和蛋白质含量逐渐增加。但当土霉素初始浓度继续增加(10-500 mg/L)时,土霉素的毒性导致微藻生长受限,微藻生物量逐渐降低,特别是在500 mg/L土霉素时微藻不能生长。此时微藻中叶绿素、总糖和蛋白质含量逐渐下降,但是脂质含量逐渐增加。微藻细胞中丙二醛的含量首先随着土霉素的添加(至1 mg/L)而下降,然后随着土霉素浓度的增加逐渐增加,说明随着土霉素初始浓度的增加,土霉素对微藻的氧化损伤加重;而微藻细胞中的超氧化物歧化酶含量随着土霉素浓度的增加逐渐增加,表明微藻细胞的抗氧化性提高。微藻生长过程中,土霉素的去除途径主要包括光解(75.8%)、生物降解(17.8%)、生物吸附(3.6%)和水解(2.7%)。解析土霉素降解路径发现微藻可以在光解的基础上进一步深度处理土霉素,验证了微藻技术处理含抗生素的潜力。3)以厌氧发酵和微藻技术为基础,在重庆市某种猪养殖场废水处理厂建立了含土霉素养猪废水的两级生物处理系统。首先,养猪废水经连续流厌氧发酵处理,水力停留时间为1 d时,日处理废水120 L,甲烷产气量约100 L/d,沼液出水化学需氧量(COD)约1100-1400 mg/L,废水中COD去除率约为60-70%;其次,发酵沼液经微藻处理后,出水COD、氨氮(NH4+-N)和总磷(TP)分别降低至600-700mg/L、80-100 mg/L、13.3-16.8 mg/L左右,COD、NH4+-N和TP的去除率为40%、81%和37.1%。最后,微藻出水经活性炭后处理后,废水COD、NH4+-N和TP分别下降至355 mg/L、8 mg/L和1 mg/L,去除率分别为47%、91%和88%。原水中土霉素含量为0.33 mg/L,经厌氧发酵处理后,土霉素含量仅为0.053 mg/L,去除率约为84%。而经微藻生物降解后,去除率达100%,基本上完全去除。
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