自极化BiFeO3基薄膜的界面调控

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BiFeO3(BFO),作为唯一一种在室温下同时具有铁电性能和铁磁性能的材料,吸引了研究者们较大的研究兴趣,被认为是最有希望替代Pb(Zrx,Ti1-x)O3的绿色环保型铁电材料。由于BFO具有非常高的居里温度,使得其在压电微机电系统以及红外热释电成像器件等方面具有广阔的应用前景。但是,具有高居里点的铁电薄膜应用于热释电器件时,往往需要对其进行人工预极化处理。与铅基铁电薄膜相比,由于BFO薄膜具有较高的矫顽场和漏电流,导致其难于极化,那么这势必要消耗更多的能量。如果BFO基薄膜制备后就具有自极化,便可以省去人工极化这一步骤,从而减少生产成本,提高生产效率。以往研究发现,铁电薄膜的自极化是因为薄膜内存在内电场,而内电场来源于多种因素,如薄膜内的应变梯度、缺陷、薄膜与电极界面的接触电势等。根据Ren等人的研究发现,铁电薄膜内的缺陷偶极子在薄膜老化过程中会沿着自发极化的方向定向排列。研究表明,在BFO基薄膜中缺陷偶极子是自极化产生的主要来源。对于BFO薄膜而言,高的居里温度以及较低的沉积温度使其在制备过程中就开始老化。如果制备的BFO基薄膜具有高度自极化,则老化将具有稳定薄膜初始极化状态的作用;而如果薄膜具有部分自极化,老化对薄膜自极化的稳定作用则会使薄膜很难被彻底人工极化,即使薄膜的畴能在高电场下发生翻转,薄膜中缺陷对也会使其很容易反转,从而使薄膜的宏观压电和热释电性能稳定性变差。铁电畴反转主要经历反向畴成核、纵向长大以及横向长大的过程。反向畴的成核是从薄膜的上下表面开始的,一旦成核,纵向和横向长大过程便很难控制,会在非常短的时间内完成。所以,抑制铁电畴的backswitching的关键在于抑制其成核。本论文采用金属有机物分解法结合层层退火工艺制备了具有自极化的BFO基薄膜,系统研究了自极化Bi1.1Fe0.95Mn0.05O3(BFMO)薄膜的铁电性能,并通过界面调控抑制了薄膜的反向畴成核,大幅提升了薄膜的铁电及压电性能。工作主要从以下几个方面展开:(1)在Pt(111)/TiO2/SiO2/Si衬底上制备了具有(012)-择优取向的BFMO薄膜,制备的薄膜具有稳定的自极化。系统地研究了自极化BFMO薄膜的铁电性能,并且对低电压下电滞回线的缺口给出了新的解释。此外,通过研究BFMO薄膜的老化揭示了缺陷对对自极化的稳定作用。(2)制备了不同W6+掺杂浓度的BFO(BFWxO)薄膜层,通过研究不同浓度BFWxO薄膜层对主体BFMO薄膜结构、铁电性能的影响,最终选取了W6+的最佳掺杂浓度(1%)。(3)通过结合体效应和界面效应,有效地抑制了界面处反向畴的成核,探究了不同BFWO薄膜层位置对于BFMO主体薄膜backswitching的抑制作用,得到了消除BFMO薄膜铁电畴backswitching的最佳多层结构,大大提升了BFMO薄膜的铁电性能、保持性能和压电性能,尤其是大幅提升的压电性能已可与铅基铁电薄膜相媲美。
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