嵌入InAs量子点的GaAs电池的光伏特性研究

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近年来,随着全球化石能源的日趋短缺和化石燃料燃烧产生的大气污染加剧,太阳能电池,一种对环境友好而且可持续利用的能源,日益受到人们关注。一方面,越来越多的商用太阳能电池板被铺设,从而改变当地的能源结构;另一方面,科学界渴望优化电池结构和工艺,从而获得较高的光伏效率。对于单节电池,由于其固有的损耗,如自身黑体辐射、不吸收能量低于带隙的光子以及光生载流子向带底弛豫,其效率存在一个理论上限,即Shockley-Queisser极限(最高31%)。在常规的体材料单节电池中嵌入纳米结构如量子阱和量子点,有望回收能量低于带隙的光子从而提高光伏效率。密堆的外延InAs量子点有望产生中间能带,从而允许对亚带隙光子的级联吸收。国际上有多个小组在研究嵌入InAs量子点的单节电池,理论计算得到的中间带电池效率上限为63%。但目前实验遇到的问题主要有开路电压的降低、多层InAs量子点的应力积累和位错产生,以及量子点产生光电流的真正机制不清楚。  本论文深入研究了嵌入InAs量子点的GaAs电池的光伏特性以及量子点产生光电流的真正机制。主要内容和结果包括:  1)优化了发光波长在1.2~1.3μm的InAs量子点的分子束外延生长。设计和生长了嵌入InAs量子点的GaAs体材料p-i-n电池。在不同区域嵌入密堆InAs量子点,目的在于研究量子点产生光电流的真正机制。  2)测试了电池的光伏特性,对比研究了量子点对电池光伏特性的影响;证明了内建电场对量子点产生光电流很重要;提出了电子填充n区量子点而在周围形成能带起伏,从而降低了载流子的迁移率和光电流。发现有量子点的电池开路电压都降低,但量子点嵌入内建电场时,开路电压降低更多,虽然量子点层数并不多,说明开路电压降低并非只来自位错,还有量子点引起的复合增强。相比结构相同但不含量子点的参考电池,量子点嵌在内建电场的电池光电流增加1/3,而量子点嵌在n区的电池光电流减小1/3。  3)用光栅光谱仪测试了300~1000 nm的电池光电流谱(主要是GaAs体材料吸收),发现量子点嵌入内建电场的电池,光电流谱增强,这与光伏测试时光电流增加1/3一致;而在量子点嵌入n区的电池,光电流谱降低,这也与光伏测试结果一致。后者光电流降低的原因,如前所述,即n区量子点周围的能带起伏;前者光电流增强的原因,经理论分析,可能是GaAs能带中的载流子被量子点反射,使电子和空穴波函数交叠增加,光吸收增强。  4)用傅里叶光谱仪测试了量子点自身吸收产生的光电流谱,发现内建电场中量子点产生的光电流要比n区量子点产生的光电流大一个量级。量子点吸收对光电流的贡献只有体材料的1/10。测试了变偏压和变温度光电流谱,发现n区量子点产生光电流是依靠少子空穴的热激发,而量子点周围的能带起伏增加了空穴的热激发势垒,抑制了光电流产生。嵌入内建电场的量子点,由于间隔很近,可能存在层间隧穿。但常温下载流子主要以热激发形式逃逸。  除了外延InAs量子点的光伏特性,我还与他人合作研究了胶状CdSe量子点的闪烁发光。具体内容为:  5)采用时间关联分析,研究了两个近邻量子点闪烁发光的相互关系,发现:当量子点间距为0.7~1.1μm时,对于触发式闪烁发光的量子点,关联函数在时间延迟为零时有一个尖峰(即聚束关联),说明两个量子点倾向于同步闪烁;量子点间距增大,这种关联逐渐消失;对于连续发光的量子点,关联函数平坦,一方面说明两个量子点发光无关联,一方面说明关联分析失效。上述关联与量子点之间相互激发辐射有关。
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