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致癌性化合物,多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和环境激素-双酚A(Bisphenol A,BPA)、壬基酚(Nonylphenol,NP)是广泛分布于环境中的毒害有机物,可通过呼吸道、消化道、皮肤接触等种途径进入人体,并对人体健康产生影响。对人体尿样中多环芳烃羟基代谢物、BPA、NP进行研究,有利于更好的了解这些化合物在人体内的暴露水平,并为这些化合物进行健康风险评价提供重要依。国内目前开展此方面工作刚刚起步,本论文主要目的是建立分析方法,为今后的深入研究打下基础。
首先,本文在大量实验的基础上,通过对酶解、固相萃取、荧光和流动相等条件的优化,用高效液相色谱-荧光检测(HPLC-FLD)技术建立了一种同时分析1-羟基萘、2-羟基萘、2-羟基芴、2-羟基菲、3-羟基菲、4-羟基菲、9-羟基菲、1-羟基芘、6-羟基屈和3-羟基苯并(a)芘等10种PAHs单羟基化合物的分析方法,达到了进行多种代谢物同时检测。
其次,本研究采集了珠海市41名中学生尿样,应用上述方法成功检测出2-羟基萘、2-羟基芴、2-羟基菲、3-羟基菲、4-羟基菲、9-羟基菲、1-羟基芘等7种PAHs羟基化合物,其中4-羟基菲检出率为41%,其他6种化合物检出率为100%。7种目标化合物的含量范围、中值及平均值分别为(μmol/mol肌酐):2-羟基萘(0.58-14.95,3.62,4.27)、2-羟基芴(0.68-6.17,1.55,1.74)、2+3-羟基菲(0.09-0.69,0.23,0.25)、4-羟基菲(0-0.13,0,0.02)、9-羟基菲(0.19-4.94,0.45,0.72)、1-羟基芘(0.06-0.58,0.18,0.22)。实验结果显示,珠海市学生体内1-羟基芘的含量水平略高于近几年北京和东北地区的普通人群,明显高于欧美及韩国等大部分国家青少年体内1-羟基芘的含量。相关性分析显示,各化合物之间相关性较差,采用多种代谢物的联合测定有利于客观评价人体PAHs内暴露水平。
最后,本文建立了同位素稀释-LC/MS/MS技术对人体尿中的两种雌激素BPA和NP的检测方法。两个化合物回收率达到95%以上,检测限为分别为0.25ug/L和0.70 ug/L,并通过实际尿样的测定验证了方法的可行性。