【摘 要】
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超级电容器的性能主要由电极决定,多孔碳材料因其高的比表面积以及发达的孔隙成为了理想的电极材料候选。多孔碳可由自然界广泛存在的生物质经热化学转化以及后续活化过程获
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超级电容器的性能主要由电极决定,多孔碳材料因其高的比表面积以及发达的孔隙成为了理想的电极材料候选。多孔碳可由自然界广泛存在的生物质经热化学转化以及后续活化过程获取。虽然这一制备路线简易经济且日臻成熟,现阶段其仍存在能量密度不足的瓶颈。而硼、磷、氮、氧等杂原子掺杂已被证明为一种提升多孔碳电化学性能的有效方式,据此,本文选取了不同生物质并分别通过掺杂剂以及自掺杂的方法在活化过程中对其引入杂原子,从而制备了拥有高能量密度及倍率性能,能稳定循环的多孔碳电极材料,并对它们的电容行为进行了详细考察:(1)选取了具有一维性质的生物质苎麻纤维为前驱体,氯化锌为活化剂,硼酸与尿素分别作为硼源与氮源,采用一步法直接制备了硼氮共掺杂多孔碳材料。实验结果证明相较于单元素掺杂,共掺杂的手段明显地改善了硼的掺杂情况,从而改善了碳材料的导电性与润湿性,使得衍生电极在比表面积并不突出(600900 m2g-1)的情况下依然能拥有高的比电容以及良好的双电容特性,在三电极系统下,6 M KOH电解液中比电容达到279 F g-1。而在对称电极体系中于480 W kg-1功率密度下,能量密度达到6.5 Wh kg-1。(2)以富氮农业废弃物黄豆渣为前驱体,采用水热处理与KOH活化联用的方法得到了含大量N/O官能团的生物质多孔碳材料。良好的分级孔结构与广阔的比表面积外加来源于自掺杂的杂原子官能团赋予了对应电极以优良的电化学性能。在活化剂与水热碳达到最佳比例(3:1)时,多孔碳电极在6 M KOH电解液中,电流密度为1 A g-1时可达到321.3 F g-1。同时有良好的速率性能,30 A g-1的大电流下依然能有191 F g-1的比电容。另外,在此基础上制备了对称型超级电容器系统,在6 M KOH电解液中能量密度为9 Wh kg-1,并在5 A g-1下,5000个循环后仍具有90.8%的比电容保有率,显示出极好的循环稳定性。最后通过采用1M Na2SO4,能量密度被成功地扩大至25.9 Wh kg-1。
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