聚合物纳米复合材料是材料科学与工程领域的研究重点,不仅具有优于传统聚合物材料的力学性能,同时又能结合填充纳米颗粒自身的优良性能,如导热、导电和磁性等性能。要实现聚合物/纳米颗粒复合材料的综合优异性能,实现填料的理想分散是首先需要解决的问题。因此,如何建立其微观结构与宏观性能的关联则是实现性能可控的关键。在填料表面均匀的接枝两亲性嵌段聚合物可以实现可控的纳米颗粒分散和特定的自组装结构。由于存在填料之间的互相作用焓和接枝高分子链构像熵的共存与竞争关系,实验的表征手段与方法是很难进行精确表征与分析的。因此,计算机模拟技术在理解和预测聚合物纳米复合材料的性能增强方面发挥着越来越重要的作用。基于以上研究背景,本论文主要是通过粗粒度分子动力学模拟,围绕着自组装结构对于聚合物纳米复合材料分散性及力学性能影响的微观机理进行了初步探索。研究工作主要从以下两个方面展开:一、纳米颗粒接枝两亲性嵌段聚合物链对纳米颗粒(NP)分散性及力学性能影响的微观机理研究通过运用粗粒度分子动力学模拟,我们构建了一系列的纳米颗粒接枝两亲性嵌段聚合物,并将其共混在均聚物基体中。通过设置组分间的相互作用参数,使得接枝嵌段链一部分与纳米颗粒亲和,一部分与基体链亲和。纳米颗粒及其接枝链形成了核壳自组装结构,研究了不同程度的自组装结构对于纳米颗粒分散性、链动力学、链运动能力以及对于宏观材料单轴拉伸性能的影响,并深入探究了材料宏观力学性能与微观结构、微观相互作用间的关系。模拟结果展示:纳米颗粒及其接枝链形成了核壳自组装结构,这种结构的存在有效地提高了纳米颗粒的分散性。通过调控接枝链的接枝密度,这种核壳自组装结构的完整性随着接枝密度的提高而逐渐完善,因此纳米颗粒的分散性也逐渐提高。通过调控接枝链两组分的比例,核壳自组装结构进一步完善,进而使得纳米颗粒的分散性进一步提高。而这种自组装结构对于力学性能影响小。二、接枝嵌段聚合物链的刚柔性对于复合材料中纳米颗粒分散性及力学性能的影响机理研究在聚合物纳米复合材料中,聚合物链的刚柔性是提高材料综合性能的重要实现手段。因此,我们将接枝在纳米颗粒表面的嵌段聚合物由纯柔性链改变为半柔性半刚性的聚合物链,来探讨这种组合对于复合材料中纳米颗粒分散性及力学性能的影响,又是什么微观机理主导了性能的增强。我们发现:(1)引入刚性链后,之前由纯柔性接枝嵌段链所形成的核壳自组装结构消失,取而代之的是胶囊结构;(2)胶囊结构之间在体系盒子中呈现出平行或者交叉的排布方式;(3)随后对于体系的力学性能进行了探究,胶囊结构在空间的排布没有引起体系力学性能的各向异性,并且相较于纯接枝嵌段链体系,半刚性半柔性在赋予复合材料很好纳米颗粒分散性的同时,也很好的提高了材料的宏观力学性能。