【摘 要】
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传统的锂离子电池受限于固有的能量密度,已经难以满足生产生活的需要,而锂硫电池具有较高的理论比容量(1675 mAh g-1),被寄希望于作为新型二次电池,以突破储能系统的容量瓶颈。但是,锂硫电池固有的缺点阻碍了它的大规模应用,具体表现为多硫化锂穿梭效应导致充放电效率低下、活性物质硫导电性差阻碍电子传输、硫正极在充放电过程中体积膨胀严重和高负载量情况下化学反应动力迟缓。为了解决上述问题,需要对硫正极
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传统的锂离子电池受限于固有的能量密度,已经难以满足生产生活的需要,而锂硫电池具有较高的理论比容量(1675 mAh g-1),被寄希望于作为新型二次电池,以突破储能系统的容量瓶颈。但是,锂硫电池固有的缺点阻碍了它的大规模应用,具体表现为多硫化锂穿梭效应导致充放电效率低下、活性物质硫导电性差阻碍电子传输、硫正极在充放电过程中体积膨胀严重和高负载量情况下化学反应动力迟缓。为了解决上述问题,需要对硫正极进行合理的设计研究。部分过渡金属氧化物可以有效吸附多硫化物,并具有催化作用,当其作为正极材料时,能显著改善锂硫电池的电化学性能。本文采用简便的阳极氧化工艺,在Ti箔表面制备出纳米管阵列结构的氧化层,连同Ti箔基底作为硫的载体,并通过热熔融工艺制备正极。后续通过调控阳极氧化电压,探究了TiO2纳米管形貌对正极电化学性能的影响,并在氩氢气热处理条件下制备了富含氧原子空位的Ti-TiO2-x,以其作为有效的吸附/催化载体,探究了硫负载量对放电容量的影响。主要研究内容如下:（1）以Ti箔作为基底,通过控制阳极氧化电压在Ti箔表面制备出形貌结构不同的TiO2纳米管氧化层,探讨了阳极氧化电压对TiO2纳米管氧化层形貌结构、孔径分布,和硫负载量的影响,并检测了所制备的S/Ti-TiO2正极电化学性能。数据结果表明,在50 V阳极氧化电压制备的Ti-TiO2-50载体,其表层纳米管形貌均一,平均内径为60.3 nm,S/Ti-TiO2-50正极中硫的百分含量高达41.7%。恒流充放电测试表明,S/Ti-TiO2-50正极在0.1 C倍率下达到了1238.6 mAh g-1的初始放电比容量,并在100次循环后仍具有944.3 mAh g-1的放电比容量。（2）对阳极氧化电压优化后所制得的Ti-TiO2载体进行氩氢气热处理,制备出富含氧原子空位的Ti-TiO2-x载体,通过XPS和EPR测试证实了大量氧原子空位的形成,基于SEM和TEM测试分析Ti-TiO2-x载体的形貌结构特点,并考察了单位面积硫负载量对S/Ti-TiO2-x正极电化学性能的影响。研究表明,硫负载量为1.13 mg cm-2的1.13-S/Ti-TiO2-x正极具有最为优异的电化学性能,0.1 C倍率下的初始和终止放电容量分别达到了1.23 mAh cm-2和0.96 mAh cm-2,并且具有优异的长循环性能和倍率性能。
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