新乡市大气中甲基硅氧烷的气/粒污染特征及其分配行为

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鉴于甲基硅氧烷的广泛应用,在地表水、底泥、大气、灰尘、生物体中均有不同程度的检出,使得近些年对甲基硅氧烷的毒性效应、环境问题以及人体暴露等成为多个领域尤其是环境领域中的研究热点。本文的研究工作是采集了2020年9月至2021年11月期间新乡市大气气相和颗粒相(PM2.5、PM10和总悬浮颗粒物(TSP))样品,分析了其中甲基硅氧烷(D5-D9、L6-L15)的含量,考察了甲基硅氧烷的组成、季节分布特征,探究了甲基硅氧烷的气/粒分配行为及其影响因素,对研究甲基硅氧烷在大气环境中的赋存状态和环境归趋提供了依据。结果表明:1、新乡市大气中气相D5-D9和L6-L15的检出率范围分别高达96.2-100%、94.1-100%。甲基硅氧烷总含量范围为1.26-15.13 ng/m~3,平均浓度是4.84±3.13 ng/m~3。与国内外报道的室内空气中甲基硅氧烷的含量相比,新乡市室外空气中甲基硅氧烷的含量较低,但与国内外室外大气中甲基硅氧烷含量相比,新乡市大气中甲基硅氧烷的含量处于中等水平。此外,环状甲基硅氧烷的平均含量(3.93±2.91 ng/m~3)高于线状甲基硅氧烷的平均含量(0.90±0.35 ng/m~3),其中,D8的含量最高,为1.77±1.51 ng/m~3。新乡市大气中气相甲基硅氧烷的含量具有明显的季节性,冬季含量最高,其次是春季、夏季和秋季。相关性分析表明,新乡市大气中气相甲基硅氧烷的含量受温度、湿度及气态污染物(NO2、O3和SO2)影响,但不受颗粒物含量的影响。2、新乡市PM2.5、PM10和TSP中总甲基硅氧烷的平均浓度分别是7.12±3.44 ng/m~3、11.03±5.51 ng/m~3和16.71±6.35 ng/m~3。不同粒径之间甲基硅氧烷主要赋存于PM2.5中,其中,线状甲基硅氧烷主要分布在小粒径颗粒物中,这是因为线状甲基硅氧烷具有更高辛醇水分配系数。相关性分析表明,PM2.5、PM10、TSP中甲基硅氧烷的含量与气象条件(温度、相对湿度和风速)具有显著相关性,尤其是与温度和相对湿度呈现显著负相关,且与常规气态污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3)和碳成分(EC、OC)之间具有较强的相关性。3、新乡市大气环境中D5主要赋存于气相中,D6-D9、L6-L15主要赋存于颗粒相。除L9之外,D5-D9、L6-L8和L10-L15的Log KP与log PL~0之间都存在着显著的线性关系,而斜率m的值分布在-0.55-1.16之间,偏离了分配平衡状态时的斜率值-1,表明新乡市大气环境中甲基硅氧烷在气相和颗粒相之间没有达到分配平衡。此外,相关性分析表明,环境温度、相对湿度及风速影响甲基硅氧烷在气相和颗粒相之间的分配。
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