柔性电子元件具有能够弯曲、拉伸并且能适应于各种复杂表面的特点,正在成为许多应用中使其具有颠覆性意义的器件,比如可穿戴的电子产品、植入式传感器和替代性能源设备等。聚合物因其易于加工、介电常数可调、成本低及良好的成膜能力而成为应用于微电子领域中电子器件绝缘和包装的柔性介电材料的首选。然而,这些柔性介电电子器件中的一些功能性材料却极易受到形变作用引发损伤,导致材料丧失功能,严重限制了器件的可靠性和寿命。本文针对这一问题,提出将功能化的无机氮化硼纳米粒子和有机芳纶微纤引入到具有自修复性能的聚合物体系中,通过原位法合成并制备了一种具有超分子结构的自修复介电聚合物纳米复合材料,使其在受到反复损伤后仍能够恢复其原有的电性能、介电性能和热传导性,且材料在受到机械损伤后能够恢复其结构完整性。采用化学溶剂超声剥离法制备了具有六方对称结构的氮化硼纳米片(BNNSs),研究了制备过程中超声处理时间、离心时间和速率对BNNSs尺寸大小、厚度等微观结构的影响。采用共价化学法,依次通过强氧化剂过氧化二叔丁烷、“piranha”H2O2/H2SO4溶液和硅烷偶联剂对制备的BNNSs进行表面功能化修饰,制备了叔丁氧化氮化硼纳米片BNNSs-TB、羟基化纳米片BNNSs-OH和酰胺化纳米片BNNSs-CONH2,研究了各功能化纳米片的表面微观形貌和结构,并计算了氮化硼纳米片表面接枝酰胺基团的密度,接枝化修饰处理使氮化硼纳米片具有更高的反应活性参与到聚合反应中,在聚合物中分散性更好。以Leibler法制备的自修复聚合物为基础并加以改性,采用原位法将含有酰胺化基团的BNNSs引入到此聚合物体系中替代了原有聚合物中尿素成分,制备了一种新型自修复介电纳米复合材料。研究了纳米复合材料的力学性能、电绝缘性能、介电性能和热导性能,结果表明,在自修复聚合物体系中引入了表面功能化的氮化硼纳米片后,材料的电击穿强度、电阻率、热导率、机械强度均有大幅提高;系统研究了反复的机械损伤和修复过程对介电纳米复合材料绝缘性能的影响,发现复合材料在同一断口处反复经历5次损伤并愈合后能够完全恢复其原有电阻性;此外,针对氢键自修复体系易受周围环境中水分影响的这一弱点,研究发现通过引入六方氮化硼纳米片并利用其防潮的特性,大大减少了自修复纳米复合材料对水分的敏感度,使其能够在长时间存放在含水量高的环境中也能保持其介电性能的稳定性。为了进一步提高氮化硼增强聚合物基体自修复材料的机械强度和介电性能,在上述纳米复合材料中引入了经过高能共辐照接枝改性的国产芳纶微纤。研究了高能共辐照接枝过程中辐照介质、辐照剂量对三种不同型号国产芳纶IAF3、IAF3A和IAF12表面性能的影响,通过对比其表面形貌、表面元素组成、与去离子水和二碘甲烷液体接触角和表面自由能,确定选取经200 k Gy共辐照接枝处理的IAF3为有机增强体,并进一步对其功能化改性以使其适用于自修复聚合物纳米复合材料体系;研究了芳纶微纤掺杂BNNSs纳米复合材料的力学性能和介电性能,结果表明掺杂有机芳纶微有效的提高复合材料的拉伸杨氏模量和电击穿强度,对材料的介电常数和介电损耗影响不大。通过电力击穿模型理论建立了复合材料杨氏模量、介电常数和理论电击穿强度间的关系,证明了增强体机械强度高有利于提高材料的电击穿强度。本文设计并制备的超分子结构自修复介电纳米复合材料,使其应用范围从传统的导电单元扩展到了空隙绝缘体材料,并且使材料能够应用于柔性电子器件和能源设备应用领域中。当材料遭受如频繁高压电弧、反复机械扭曲和突然温度变化等恶劣条件时,自愈能力可以显著提高电介质材料寿命。