【摘 要】
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半导体太阳能光催化分解水制氢被认为是最有前景的一种制氢手段。而开发高效、稳定的可见光催化剂是光催化分解水制氢的研究重点。自2009年王心晨等发现石墨相氮化碳（g-C3N4）应用于光催化分解水以来,g-C3N4就因其高的物理化学稳定性、独特的电子能带结构、原材料低廉、无毒而受到广泛关注。但是由于直接热缩合法得到的块体g-C3N4光生载流子复合率比较高、比表面积较小,限制了 g-C3N4的光催化活性,
【基金项目】
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国家自然基金21703095; 国家自然基金21563019
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半导体太阳能光催化分解水制氢被认为是最有前景的一种制氢手段。而开发高效、稳定的可见光催化剂是光催化分解水制氢的研究重点。自2009年王心晨等发现石墨相氮化碳（g-C3N4）应用于光催化分解水以来,g-C3N4就因其高的物理化学稳定性、独特的电子能带结构、原材料低廉、无毒而受到广泛关注。但是由于直接热缩合法得到的块体g-C3N4光生载流子复合率比较高、比表面积较小,限制了 g-C3N4的光催化活性,因此需要对g-C3N4进行改性研究,以期提高载流子分离效率,增大比表面,从而提高其光催化活性。本文主要使用两种不同的方案进行改性,主要包括以下两个部分:单宁酸（TA）与三聚氰胺超分子自组装为TA/三聚氰胺,然后采用热缩合法得到了碳化TA（C-TA）/g-C3N4复合材料。这种复合光催化剂表现出良好的光催化制氢活性,其中1wt%C-TA/g-C3N4的光催化制氢活性是原始g-C3N4的4.2倍。这是因为TA具有很强的粘附性,其含有大量的酚羟基可与三聚氰胺的胺基自组装形成TA/三聚氰胺聚集体,三聚氰胺表面的TA可以限域三聚氰胺,促进三聚氰胺的缩合从而得到缩合更完全的g-C3N4。所得C-TA/g-C3N4复合催化剂具有更小的层间距,有利于光生载流子的传输,从而提高光催化活性。通过多聚磷酸钠（SPP）在熔盐（MS）体系对三聚氰胺的缩合进行调控改性,得到SPP-MS-g-C3N4复合纳米方形管。这种复合纳米方形管具有优越的光催化制氢活性,其中0.5wt%SPP-MS-g-C3N4复合纳米方形管的光催化活性是直接熔盐法得到的g-C3N4的2.2倍。这是因为多聚磷酸钠极强的溶解性可以促进三聚氰胺在熔盐体系的扩散与接触,有利于管状g-C3N4的形成。通过N2吸脱附曲线、电化学分析测试表明所得SPP-MS-g-C3N4纳米方形管具有更大的比表面积、以及更高的载流子分离效率,从而有效提高光催化制氢活性。
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