CdTe量子点的表面等离子体耦合荧光发射

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表面等离子体耦合荧光发射法(Surface Plasmon Coupled Emission,SPCE)是利用金属近场作用范围内的激发态荧光团与金属表面等离子体之间的耦合相互作用而建立起来的一种新型表面增强荧光技术。SPCE具有高度的界面特异性,其荧光发射表现出高度定向、高度偏振、距离依赖及波长分辨等有别于传统意义上荧光的特殊光学性质,在提高方法灵敏度、抑制背景荧光信号及多通道检测等方面具有广阔应用前景。量子点光学性质优异,是SPCE应用中荧光物种的理想选择。本论文致力于光滑纳米金属薄膜表面水相CdTe量子点荧光发射性质的研究,并在此基础上建立了基于CdTe量子点表面等离子体耦合荧光发射的Hg(Ⅱ)传感器。论文分为以下四章:  第一章是绪论。该章首先综述了SPCE的技术原理、荧光发射性质、发展现状及其在分析检测领域中的应用;接着对量子点的合成方法、光学特性、发展应用以及纳米金属表面对量子点光学性质的影响进行了阐述;最后提出了本论文的研究设想。  第二章研究了光滑纳米金属薄膜表面水相CdTe量子点的荧光发射性质以及量子点一元激发多元发射特性在SPCE应用中的优越性。研究表明,在不同激发波长条件下,纳米金属薄膜表面不同荧光发射波长(540nm~720nm)的CdTe量子点均可被激发而与金属表面等离子体发生耦合相互作用,从而在棱镜一侧的不同角度发出高度定向的偏振荧光,荧光发射波长越长,对应的定向角度越小。荧光发射波长分别为720nm和630nm CdTe量子点的自由空间发射荧光光谱呈现交叠,然而,基于SPCE的波长分辨性质,我们通过改变检测角度避开光谱重叠,在棱镜一侧的43°和51°处分别得到了两种量子点的SPCE荧光单峰。多色量子点的SPCE在多通路、高通量检测应用中具有广阔应用前景。  第三章利用Hg(Ⅱ)对CdTe量子点的荧光猝灭作用建立了基于水相CdTe量子点SPCE的Hg(Ⅱ)传感器。通过层层自组装技术将巯基乙酸稳定的CdTe量子点组装到Au膜表面,由于金属表面等离子体的作用,量子点在棱镜一侧48.5°处发射出强度约为自由空间荧光发射(Free Space,FS)5倍的,高度定向的SPCE荧光信号。SPCE的高荧光收集效率和量子点的高发光效率使得基于CdTe量子点SPCE的Hg(Ⅱ)传感器较基于FS的Hg(Ⅱ)传感器灵敏度更高、响应范围更宽。  第四章是结语与展望。该章总结了本论文主要研究工作及其创新性,并对研究工作的进一步开展进行了展望。
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