超冷里德堡-基态分子的制备及光谱特性研究

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超冷里德堡-基态分子由一个里德堡原子与一个或多个基态原子通过里德堡电子与基态原子间的低能散射形成。Fermi和Omont最初研究了这种低能散射相互作用,预测了长程里德堡分子的形成。这种不同寻常的分子具有不同于共价键、离子键和van der Waals相互作用的结合机制,且具有尺寸大、永久电偶极矩大以及对外场敏感等优良特性,是实现多体气体强关联、低能碰撞动力学、量子信息处理以及具有长程相互作用的自旋系统的优秀候选介质,是近年来人们研究的热点课题。本文主要从理论和实验上研究了由一个高激发态里德堡原子和一个基态原子形成的Cs双原子里德堡-基态分子,其独特的束缚机制由Fermi赝势(Fermi pseudopotential)描述。在Fermi模型中,基态原子被视为里德堡电子波函数的微扰,低能散射相互作用产生振荡的势能曲线,具有能够维持分子束缚态的局部极小值。理论上,构建了Cs里德堡-基态分子模型,数值计算了Cs n D-型里德堡-基态分子的绝热势能曲线,并获得了分子振动波函数和分子束缚能等参数,为实验提供了理论基础。实验上,通过双光子光缔合的实验方案,成功制备了Cs n D-型里德堡-基态分子,实现了超冷Cs里德堡-基态分子光缔合光谱的精密测量。在此基础上测量了分子的束缚能、寿命和永久电偶极矩等光谱参数。实验测量与理论计算结果相一致。主要研究内容如下:1.将散射相移函数与分子束缚能相联系建立了半经验理论模型。用Fermi赝势(Fermi pseudopotential)描述里德堡电子与基态原子间的低能散射相互作用,通过求解里德堡-基态分子系统哈密顿方程,获得分子绝热势能曲线和束缚态。详细研究了里德堡原子精细结构导致的n D3/2和n D5/2里德堡态与6S1/2基态原子形成的分子势能曲线,其中D3/2与D5/2态分子的势阱深度之比约为:。基态原子的超精细结构使得由单重态和三重态散射相互作用混合形成的浅势阱(Mixed)强烈的依赖于基态原子所处的超精细能级——基态原子位于超精细能级F=3的势阱深度较F=4的势阱深度大;而由三重态散射形成的深势阱(Triplet)不受基态原子超精细能级相互作用的影响。2.利用磁光阱(MOT)和光学交叉偶极阱(CODT)制备超冷高密度Cs基态原子,通过双光子光缔合的实验方案制备超冷长程Cs n D-型里德堡-基态分子。使用离子探测法探测里德堡原子和分子自电离后产生的离子信号,实现了超冷Cs双光子光缔合光谱的精密测量,获得n D+6S里德堡-基态分子的束缚能等光谱数据。3.通过理论计算与实验测量值的比较,获得了s-波零能散射长度和。实验测量了里德堡精细能级和基态原子超精细能级的分子光缔合光谱,与理论部分符合的很好。测量并计算了n D5/2+6S1/2(F=3和F=4),n=33-39,里德堡-基态分子光缔合光谱,得到了分子振动基态束缚能与主量子数n的依赖关系。4.在获得Cs n D+6S里德堡-基态分子光缔合光谱的基础上,对其光谱特性进行了研究,包括分子的寿命和永久电偶极矩。实验测量的分子寿命均在5μs左右,明显小于相应的里德堡态原子寿命(几十微秒),我们进一步分析了可能造成分子寿命减小的decay通道。实验测量的n=37,T(50)(v=0)分子的平均电偶极矩为d=(4.79±0.78)ea0,与理论计算的结果d Theor.=-4.64 ea0符合的很好。本文的创新之处:1.利用Fermi赝势理论模型,获得了Cs n D-型里德堡-基态分子的势能曲线,研究了里德堡精细能级和基态原子超精细能级对束缚势阱的影响。利用双光子光缔合的实验方案首次制备了Cs n D5/2+6S1/2里德堡-基态分子,获得了里德堡-基态分子的束缚能以及n-scaling。2.通过调整与s-波零能散射长度直接相关的散射相移函数,获得完整的Cs三重态和单重态s-波散射长度函数。通过理论计算与实验测量值的比较,获得了Cs里德堡电子与基态原子的s-波零能散射长度。3.实验首次测量了Cs n D-型里德堡-基态分子的永久电偶极矩,测量值与理论计算值相一致。并且理论计算表明Cs n D-型里德堡-基态分子的电偶极矩为负值,与先前的报道不同(分子偶极矩为正)。偶极矩的负值反映了在基态(微扰)原子附近的里德堡电子密度的减少,这是由电子结构混合引起的。
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