江苏省人为源挥发性有机物排放清单及源谱研究

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挥发性有机物(VOCs)是大气臭氧和二次有机气溶胶的关键前体物,准确描述其排放特征是研究区域复合大气污染以及进行污染控制决策的基础和前提。目前的国家级VOCs排放清单在反映局地排放特征时有所欠缺,在用于高分辨率的空气质量模型模拟时结果与观测值表现出较大的偏差。本研究以中国东部典型省份江苏为例,获取了详细的本地源活动水平信息,并对本土测试结果较为缺乏的化工过程的VOCs源组分谱进行实地采样、分析,在此基础上建立2005-2014年高精度的江苏省人为源VOCs排放清单,并对排放的部门分布、空间分布、组分特征、大气氧化活性及年际变化进行全面分析。在9家化工企业采集有机废气样品56个,经气相色谱-质谱分析得到了合成橡胶、醋酸纤维、聚醚、醋酸乙烯、乙烯、丁辛醇、环氧丙烷、聚乙烯和乙二醇9类化工产品生产过程的源谱。清单结果显示,2005-2014年江苏省人为源VOCs排放量从177万吨增长至251万吨。工艺过程源和溶剂使用源是排放增长最为显著的部门,排放分别从46.1万吨、38.0万吨增长到95.8万吨、96.6万吨。在化学组分方面,VOCs排放以烷烃、芳烃和含氧VOCs为主,占比分别为25.9%-29.9%、20.8%-23.2%和18.2%-21.0%,表现出较高的大气氧化活性。排放的臭氧生成潜势则从2005年的388万吨增长到2014年的520万吨。排放的空间分布显示,VOCs排放强度较高的区域主要集中在江苏省南部(南京、苏州、无锡、南通等)人口密集、经济发达的城市城区。不确定分析结果显示,各年度不确定性相差不大,其中2014年不确定度通过比较基于不同来源的活动水平数据的排放估算结果,发现只通过统计年鉴获取活动水平数据进行排放估算会造成对陶瓷、玻璃纤维、化工等源VOCs排放的遗漏和低估。与其他清单研究结果的对比表明,本研究的江苏省人为源VOCs排放在总量上比大部分结果略高,并且在部门分布及空间分布上存在较显著的差异。部门分布差异的原因一方面由于本研究包含了一些其他研究遗漏的排放源(陶瓷、发酵酒精、餐饮等)以及在选取排放估算参数(如车辆年均行驶里程、水性涂料的应用率等)时考虑了江苏省的本地情况,另一方面则由于VOCs排放清单建立过程还存在较大的不确定性。本研究与中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China, MEIC)2010年VOCs排放的空间分布对比显示,本研究大型点源所在区域的排放显著高于MEIC,而在南京、无锡及徐州中心城区的排放则明显比MEIC低。这表明MEIC采用GDP或人口作为参数对排放进行空间分配,未能捕捉点源对排放的影响,同时对人口高度集中、经济密集的城市中心区域的排放存在高估的可能。在与MEIC排放总量相近的情况下,本研究按大气化学机制CB05、SAPRC99划分的分组分VOCs排放结果与MEIC相比有明显差异。其中OLE1组分的差异主要由于建筑涂料源谱的更新,其它组分的差异则主要由于排放的部门分布不同造成。
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