典型重金属对自然水体固相物质吸附诺氟沙星和林丹的影响

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在环境科学与技术领域,残留于环境介质中的喹诺酮类抗生素——诺氟沙星和有机氯农药——林丹分别被视为新兴有机污染物和传统有机污染物。两种污染物在自然水体中的环境特征研究一直是研究者们关注的热点之一。吸附过程是有机污染物在自然水体中迁移转化的重要途径,并影响着有机污染物在环境中的分解、蒸发和生物累积等其他过程。在自然水环境中,沉积物、生物膜和悬浮颗粒物是典型的固相物质,它们通过吸附等作用显著影响着水中有机污染物的迁移转化行为。此外,受污染物干扰的自然水体通常是多种污染物,如无机重金属和有机污染物,共存于其中。开展共存污染物与水中多相介质的相互作用及其相互影响对深入认识污染物在真实水环境中的迁移转化行为具有重要意义。本文主要研究了在自然水体中常以阳离子形态存在的Pb(II)和Cd(II)以及以酸根阴离子形态存在的Cr(VI)和As(V)分别对沉积物、生物膜和悬浮颗粒物吸附诺氟沙星和林丹的影响。通过单一浓度重金属对吸附等温线的影响和不同浓度重金属对吸附量的影响研究,分析了其中的影响作用差异。通过计算吸附体系中重金属的存在形态和应用紫外-可见和三维荧光光谱技术分析了重金属存在条件下生物膜DOM组成和结构的变化,分析了重金属对固相物质吸附诺氟沙星和林丹的影响作用机制。研究结果表明:Pb(II)、Cd(II)、Cr(VI)和As(V)均抑制了沉积物和悬浮颗粒物对诺氟沙星的吸附,而对生物膜吸附诺氟沙星表现出促进的总体趋势。Pb(II)和Cd(II)阳离子与NORH2+直接竞争固相物质表面的阳离子吸附点位,是Pb(II)和Cd(II)抑制阳离子容量较高的沉积物和悬浮颗粒物吸附诺氟沙星的主要原因。而Pb(II)和Cd(II)阳离子通过阳离子架桥作用使得溶液中与NORH2+通过静电作用结合的DOM絮凝在生物膜表面,是Pb(II)和Cd(II)促进DOM含量最高的生物膜吸附诺氟沙星的主要原因。Cr(VI)和As(V)通过静电作用与NORH2+结合,减少了诺氟沙星所带的正电荷,并且Cr(VI)和As(V)通过静电排斥作用减少溶液中DOM的絮凝,使得与DOM结合的诺氟沙星仍然存在于溶液中,这是Cr(VI)和As(V)抑制沉积物和悬浮颗粒物吸附诺氟沙星的主要原因。Cr(VI)和As(V)通过静电排斥作用使得带负电荷的固相物质表面形态变松散,亲水性增强,是Cr(VI)和As(V)促进生物膜吸附含有亲水集团诺氟沙星的主要原因。Pb(II)和Cd(II)对三种固相物质吸附林丹均表现出促进的总体趋势,而Cr(VI)和As(V)对三种固相物质吸附林丹表现出抑制的总体趋势。Pb(II)和Cd(II)水合离子与固相物质表面结合时水化膜的阻塞作用,以及Pb(II)和Cd(II)可以通过阳离子架桥作用使得溶液中DOM絮凝在固相物质表面,均增强了固相物质表面的疏水性,这是Pb(II)和Cd(II)促进固相物质吸附疏水性林丹的主要原因。而Cr(VI)和As(V)通过静电排斥作用使得固相物质表面形态变松散,疏水性减弱,是Cr(VI)和As(V)抑制固相物质吸附林丹的主要原因。重金属阳离子和酸根阴离子主要通过静电作用直接影响水中固相物质对可离子化有机物的吸附,而通过改变水中固相物质的亲疏水性间接影响其对疏水性有机物的吸附。
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