中温固体氧化物燃料电池阴极材料BaCo1-x-yNbxZryO3-δ的研究

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固体氧化物燃料电池作为一种新型可持续发展的能源装置,拥有巨大的发展前景,中低温化是其目前及未来发展的主要趋势,而阴极材料性能是获得高性能单电池及电堆的关键。本文选取钴基钙钛矿Ba Co O3为研究对象,通过Co位掺杂Nb元素将其稳定在立方相,当Nb掺杂量大于10 mol%时,在室温下能够形成稳定的立方相结构;随着Nb掺杂量的增加,晶格膨胀;Ba Co0.85Nb0.15O3-δ在700℃时的极化阻抗(RP)为0.089Ωcm2,阴极反应活化能为168.16 k J mol-1。为了进一步提高Ba Co0.85Nb0.15O3-δ材料的氧还原催化活性(ORR),通过在Ba Co O3基Co位共掺杂Zr、Nb元素,研究Zr、Nb共掺杂对Ba Co O3的结构与性能的影响。XRD结果表明,Zr的掺杂有利于形成稳定的立方钙钛矿结构,并且随着Zr掺杂量的增大,粉体的晶胞参数呈现先增后减的规律,其中BaCo0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ拥有最大的晶胞参数;在950℃下,阴极材料Ba Co0.85-yNb0.15Zry O3-δ与GDC有良好的化学相容性;在200℃850℃的温度范围内,阴极材料Ba Co0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ的电导率最大为8.78 S cm-1,小于SrCoO3基材料电导率,这可能是Ba-O-Ba键长大于Sr-O-Sr,导致O的2p轨道与Co的3d轨道重叠程度减小,从而使电子迁移速率降低;Ba Co0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ在700℃的RP值为0.03Ωcm2,相比于单掺杂Nb元素和Bi、Nb共掺杂,分别减小了约67%和62%,并且从氧分压和极化阻抗的关系可知该阴极氧还原反应的速控步骤为氧分子的脱附和扩散过程;在800℃下Ni-SSZ|SSZ|GDC|BaCo0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ单电池的最大放电功率密度高达658.3m W cm-2研究还制备了Ba缺位的BaCo0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ阴极材料,探究Ba缺陷对该材料结构和性能的影响。研究结果表明,Ba缺位不会影响立方钙钛矿的形成,随着Ba缺陷量的增加,晶胞体积逐渐减小;在200℃850℃温度范围内,Ba0.9Co0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ的电导率最大,为17.98 S cm-1;当Ba缺位量为5 mol%时,RP为最小值,700℃为0.025Ω·cm2,相比于Zr、Nb共掺杂降低了约6%,Ba0.95Co0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ的RP活化能最小,达到128.1 k J mol-1;在800℃下,Ni-SSZ|SSZ|GDC|Ba0.95Co0.75Nb0.15Zr0.1O3-δ单电池的最大放电功率密度813.8m W cm-2。以上结果表明Zr、Nb的掺杂及Ba缺陷均能改善材料的ORR活性。
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