碳材料与氧化铈杂化光催化剂的制备及降解氨氮的研究

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随着社会经济的发展,我国的环境污染问题日益突出,特别是水资源的污染,它严重危害人们的生产生活,其中氨氮是引起水体富营养化的重要污染物之一,氮氮浓度过高,会抑制自然硝化,引起水体缺氧,降低水体自净能力。因此有效地控制氨氮污染已经成为当今环境工作者所面临的重要课题。半导体光催化技术由于脱氮效率高、催化活性高、没有二次污染、操作成本低而倍受关注。此外,碳材料(石墨烯rG,氮杂石墨烯NG,活性炭AC,富勒烯C60)的加入拓宽了催化剂的光谱响应范围,提高了对可见光的利用效率。本文研究碳材料与CeO2杂化材料的制备、表征及其光催化降解氨氮。具体如下:1、通过水热法合成CeO2和CeO2-rG杂化光催化剂,并用X射线粉末衍射、FT-IR、TEM、UV-Vis-DRS等方法进行表征。考察了rG含量、溶液pH值、氨氮的初始浓度、CeO2-rG用量对氨氮降解效率的影响。结果表明,当氨氮溶液浓度为100.0 mg/L、溶液的pH值为10.0、溶液体积50.0 mL、CeO2-rG催化剂量为0.1g时、可见光辐射8h时,CeO2-rG降解氨氮的效率达到92.4%。对照实验表明,未复合石墨烯的CeO2,在相同条件下,氨氮去除率仅为38%。这表明石墨烯增强了催化剂降解氨氮的能力。在浓度均为50mg/L的氨氮和罗丹明B混合溶液中,加入0.1gCeO2-rG光催化剂,在可见光辐射7h,比较了氨氮的降解效率与模拟有机污染物罗丹明B的降解效率。结果表明,氨氮降解效率为81.9%,罗丹明B降解效率为53%,表明CeO2-rG催化剂优先降解氨氮。动力学研究表明,CeO2-rG作为光催化剂氧化氨氮遵循一级反应动力学规律,其反应速率常数为4.2×10-3min-1。4次循环实验表明,CeO2-rG催化活性稳定、易分离、可循环利用,对氨氮降解具有很好的应用前景。2、通过水热法合成CeO2光催化剂和CeO2-NG杂化催化剂,并通过XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis-DRS等方法进行了表征。考察了NG含量、溶液pH值、氨氮初始浓度、CeO2-NG用量对氨氮降解效率的影响。结果表明,当氨氮溶液浓度为100.0 mg/L、溶液pH值为10.0、溶液体积50.0 mL、可见光辐射5h后,0.1gCeO2-NG降解氨氮的效率达到90.4%。对照实验表明,未复合氮杂石墨烯的CeO2,在相同的条件下,氨氮去除率仅为33%。这表明氮杂石墨烯增强了催化剂降解氨氮能力。在浓度均为50mg/L的氨氮和罗丹明B混合溶液中,加入0.1gCeO2-NG,在可见光辐射6h,比较了氨氮的降解效率与模拟有机污染物罗丹明的降解效率。结果表明,氨氮降解效率为86%,罗丹明B降解效率为53%,说明CeO2-NG优先降解氨氮。动力学研究表明,使用CeO2-NG作为光催化剂降解氨氮遵循一级反应动力学规律,其反应速率常数为7.51×10-3min-1。4次循环实验表明,CeO2-NG催化活性稳定、易分离、可循环利用,对氨氮降解具有很好的应用前景。3、通过水热法合成了CeO2-C60杂化光催化剂和CeO2光催化剂,并通过XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis-DRS等方法进行了表征。研究了C60含量、溶液pH值、氨氮初始浓度、CeO2-C60用量对氨氮降解效率的影响。结果表明,当氨氮溶液浓度为100.0 mg/L、溶液的pH值为10.0、溶液体积50.0 mL、可见光辐射7h后,0.15gCeO2-C60降解氨氮的效率达到了94%。对照实验表明,未复合C60的CeO2,在相同的条件下,降解氨氮效率仅为38%。这表明C60增强了催化剂降解氨氮能力。在浓度均为50mg/L的氨氮和罗丹明B混合溶液中,加入0.15gCeO2-C60,在可见光辐射6h,比较了氨氮的降解效率与模拟有机污染物罗丹明的降解效率。结果表明,氨氮降解效率为82%,罗丹明B降解效率为59.6%,说明CeO2-C60优先降解氨氮。动力学研究表明,使用CeO2-C60作为光催化剂氧化氨氮遵循一级反应动力学规律,其反应速率常数为4.35×10-3min-1。4次循环实验表明,CeO2-C60催化活性稳定、易分离、可循环利用,对氨氮降解具有很好的应用前景。4、通过水热法合成CeO2-AC杂化光催化剂,并通过XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis-DRS等方法进行了表征。考察了AC含量、溶液pH值、氨氮初始浓度、CeO2-AC用量对氨氮降解效率的影响。结果表明,当氨氮溶液浓度为100.0 mg/L、溶液的pH值为10.0、溶液体积50.0 mL、AC含量为7%,可见光辐射3h后,0.15gCeO2-AC降解氨氮效率达到了91%。对照实验表明,未复合AC的纯CeO2半导体材料,在相同条件下,降解氨氮的效率仅为33%。这表明AC大大增强了催化剂降解氨氮的能力。在浓度均为50mg/L的氨氮和罗丹明B混合溶液中,加入0.15gCeO2-AC光催化剂,在可见光辐射3h,比较了氨氮的降解效率与模拟有机污染物罗丹明的降解效率。结果表明,氨氮降解效率为89%,罗丹明b降解效率为14%,说明CeO2-AC优先降解氨氮。动力学研究表明,CeO2-AC作为光催化剂降解氨氮遵循一级反应动力学规律,其反应速率常数为0.01min-1。4次循环实验表明,CeO2-AC催化活性稳定、易分离、可循环利用,对氨氮降解具有很好的应用前景。
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