致动器（Actuators）是指在电、光和热等外场刺激下,能发生形变而产生机械响应,从而将电能、光能和热能等转化为机械能的执行装置。由于其在包括仿生机器人、人工肌肉以及电子皮肤等微电子机械系统中有广泛的应用,从而引起了越来越多的科技工作者的关注。目前为止,包括介电弹性体、液晶弹性体、离子聚合物金属复合以及一系列碳纳米致动材料被相继开发出来。随着科技的发展,工业领域对致动器的要求越来越高,传统致动器制备过程复杂、效率较低、驱动手段单一、微型化以及灵活性不足的缺陷日益明显。针对这些问题,本论文基于多种具有环境响应性的纳米材料,通过不同的宏观材料制备手段调控其微纳结构,开发出一系列具有多种驱动方式（气氛,热,电热,化学等）的高性能致动材料,主要研究内容有:使用一种高效、低温且环境友的制备方法,制备出还原程度在一维方向上梯度分布的氧化石墨烯（GO）/还原氧化石墨烯（rGO）复合薄膜。由于GO良好的水分子吸附/脱附能力及GO和rGO高效的光热转换效率,该复合薄膜在光、水汽以及温度的驱动下表现出良好的致动效果。该致动薄膜可在0.3秒内完成一个致动循环,且单位质量的做功能力高达3.1 W kg^-1。此外,将该致动薄膜与压电材料复合后,得到了一种致动纳米发电机。利用湿化学的方法制备了吸水能力更强的聚多巴胺负载的石墨烯（GO-PDA）,并利用可编辑的掩模-真空抽滤的方法,实现了与普通的还原氧化石墨烯（RGO）叠层的双向梯度结构（其中GO-PDA厚度为0.8μm,RGO为1.3μm）。由于薄膜不同区域对空气中水分子吸附/脱附能力不同,薄膜能够对光、水汽以及温度等外界刺激做出自折叠的响应。设计了多种形式的自折叠器件,如可爬行及转向的“石墨烯”蠕虫、可实现无线控制的自折叠盒子、可做出复杂动作的机器手以及管道机器人等。这些研究对于未来轻型机器人、二维-三维转换器件等领域具有重要的借鉴意义。除了提高致动材料致动响应能力以外,提出一种简单高效的“三维预拉伸”的方法,制备出具有多级石墨烯褶皱结构的透明导电致动薄膜,并赋予了其超灵敏的力学传感性能。相比于一维或二维预拉伸的方法,该方法可以使高度还原的石墨烯层在柔性基底上呈现多级褶皱结构。正是这种长程、短程褶皱结构并存,使该薄膜在受到大于400%的拉伸时,其电阻率依然可以保持在500Ω/□以下。该薄膜还表现出良好的低温电热驱动致动能力,最高收缩比达21%。更重要的是,由于该薄膜在低拉伸状态时,表现出灵敏的电阻变化,可将其应用于力学传感器,这对于未来人体智能可穿戴材料的开发提供了研究基础。将结构设计从物理形态结构深入到组织结构设计层面上,基于一种商业可得的聚偏氟磺酸（PFSA）,设计出多种基于分子通道的气体驱动致动器。这类致动材料除了具有实现多种形态的形变能力外,同时具有响应时间短（0.25秒）、皮肤接触友好以及循环稳定性高（>8000次循环测试）的性质。使用掠入射广角x射线散射GIWAXS原位表征了PFSA薄膜变形过程中微观结构的变化,证明了变形过程的结构可逆性。通过预张力和界面设计,实现了从二维弯曲致动到具有扭曲/解捻和伸长/收缩变形能力的三维螺旋致动。特别是受到剪纸艺术的启发,通过宏观图案化几何设计,开发出可用于个人湿热管理系统的单层致动器,在人体-环境界面管理以及人工智能等领域具有一定的应用价值。