传统的Haber-Bosch氨合成法存在着成本高、能耗大、环境污染严重等缺陷,而电化学法合成氨是一种有希望替代Haber-Bosch法的新方法,具有能够克服合成氨可逆反应的热力学限制、实现常压合成氨等优势,且随着电化学合成氨研究的不断开展,未来有可能实现直接由空气和水常温常压合成氨。电化学合成氨领域中以固体质子导体作电解质的体系研究的最为广泛。本论文中,以Nafion膜固体质子导体作电解质,进行了常温常压电化学合成氨研究。分别采用H⁺型Nafion膜和H⁺/NH₄⁺型Nafion膜作电解质,研究了负载Pt/C的碳纸和空白碳纸两种阴极上电化学合成氨的效果以及Nafion膜中NH₄⁺的作用。结果表明,在0.2².0 V研究电压的整体范围内,两种阴极上均能在常温常压下实现电化学氨合成。以H⁺型Nafion膜作电解质时,电化学合成的NH3会与膜中的H⁺结合。以H⁺/NH₄⁺型Nafion膜作电解质时,在上述两种阴极上电化学合成的NH3量均相应较H⁺型Nafion膜作电解质时的高,显示NH₄⁺能够促进N₂的电化学还原。以H⁺型Nafion膜和H⁺/NH₄⁺型Nafion膜分别作电解质,空白碳纸作阴极时,电化学合成的NH3量均相应能达到负载Pt/C的碳纸作阴极时的水平,这也意味着Pt/C不是一种合适的催化N₂电化学还原的催化剂。通过研究Pt/C催化剂的退化速率发现,Pt/C催化剂在一定电压下电解一段时间后活性会降低,而升高电压会让催化剂恢复一定的活性。为了探索新的电化学合成氨催化剂,采用一步煅烧二氰二胺的方法制备了石墨型氮化碳（g-C₃N₄）,并将Pt纳米颗粒沉积在g-C₃N₄上制备了Pt/g-C₃N₄。采用XRD、SEM、TEM以及XPS表征和分析了所得催化剂的晶体结构,表面微观形貌和表面元素组成。以负载Pt/g-C₃N₄的碳纸和负载g-C₃N₄的碳纸分别作阴极,并比较了它们与负载Pt/C的碳纸和空白碳纸作阴极时的催化性能。结果表明,在整个研究电压范围内,尽管C负载的Pt催化剂的催化性能基本与空白碳纸相当,但g-C₃N₄负载的Pt催化剂的催化性能大大提高了,说明g-C₃N₄能在一定程度上降低析氢反应的竞争,有利于N₂还原反应的发生。H⁺/NH₄⁺型Nafion膜作电解质,Pt/g-C₃N₄和g-C₃N₄分别作阴极催化剂时,电化学合成的NH3量也均相应较H⁺型Nafion膜作电解质时的高,进一步验证了NH₄⁺能够促进N₂的电化学还原。