【摘 要】
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固体氧化物燃料电池/电解池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFC/Solid Oxide Electrolysis Cells,SOEC)是洁净、高效的能量转化装置,SOFC可将燃料(氢气、天然气等)中的化学能直接转换为电能,而SOEC是SOFC的逆过程,可利用可再生能源电解水制氢,SOFC/SOEC有望在我国未来绿色高效的能源体系中发挥重要作用。铈基的氧离子导体和质子导体具有低
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固体氧化物燃料电池/电解池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFC/Solid Oxide Electrolysis Cells,SOEC)是洁净、高效的能量转化装置,SOFC可将燃料(氢气、天然气等)中的化学能直接转换为电能,而SOEC是SOFC的逆过程,可利用可再生能源电解水制氢,SOFC/SOEC有望在我国未来绿色高效的能源体系中发挥重要作用。铈基的氧离子导体和质子导体具有低温下电导率高的显著优势,可降低SOFC/SOEC的工作温度,从而提高SOFC/SOEC系统的经济性和可靠性,是极具商业化应用前景的电解质材料。但是在还原气氛下,铈基氧离子导体形成部分电子电导,而质子导体产生空穴电导,从而造成电池内部发生漏电现象,降低了电池的发电或电解效率。因此本文利用COMSOL等数值模拟工具的相关模块建立模型,对电池漏电特性展开了深入研究。首先建立了考虑纯GdxCe1-xO2-δ电解质中电子和氧离子的电荷输运的数值模型,评估电子阻塞效应并优化操作参数。从开路电压、I-V-P曲线、漏电电流密度、氧分压分布和电池效率等方面研究了纯GdxCe1-xO2-δ电解质中工作温度、电解质厚度和Gd掺杂量对电池的影响。结果表明,增加电解质厚度和降低工作温度可以大大降低电池的漏电电流,从而提高开路电压和电池效率。在纯GdxCe1-xO2-δ电解质中掺杂20%的Gd可以获得最高的开路电压和电池效率,从而有效降低了电池内部短路电流。在之前模型基础上建立了元素共掺杂铈基电解质模型,通过增加元素进行多元素共掺杂来改变其电子电导率和氧分压之间的关系,通过改变温度、元素掺杂比例以及电解质的厚度等因素来研究其开路电压、漏电电流、电池效率等的变化规律。结果发现随Pr掺杂量增大,电解质的电子电导率和氧分压指数关系的指数因子从-1/4增加到-1/20,导致电子电导率随着Pr掺杂浓度的增加而降低。当温度为700℃、电解质厚度为50um时,Pr的最佳掺杂量为0.15。在这种情况下,开路电压和峰值功率密度可以达到0.97 V和1.02 W cm-2,漏电流密度仅为195m A cm-2。此外还基于电子、离子、质子混合离子传导机制建立了质子导体固体氧化物电解池电解水蒸气的数学模型。研究温度、水含量、电解质厚度等因素对质子导体固体氧化物电解池的漏电电流、法拉第效率、能量效率、氢分压和氧分压等的影响规律。结果表明Ce元素有利于质子的稳定,增加铈的含量会导致电子转移数的减少和离子数的增加,因此Ba Zr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)比Ba Zr0.8Y0.2O3-δ(BZY)具有更好的电解性能、法拉第效率,BZCY漏电电流更小。随着温度的升高,质子导体电解质的漏电电流增加,电解电流增加,但法拉第效率降低。随着水蒸气浓度的增加,漏电电流减小,电解效率增加,电解池的电解性能提高。随着电解质厚度的增加,电解池的电解性能降低,漏电电流减小。该论文有图组39组,表7个,参考文献106篇。
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