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海底及永久冻土带的天然气水合物资源储量巨大,对其开采方法的研究是一直是被关注的重点,其中热激法由于主动向水合物储层提供热量,开采速率快,是最具潜力的开采方法,但目前需要通过改进注热方式来提高热激法的热效率。微波加热由于具有穿透性体积加热的特点,已经已得到了广泛的应用,并在油气工业引起了人们的重视,微波加热开采天然气水合物就是一种新颖的热激方法。
本文建立了2.45 GHz、0-700 W波导式微波辐射水合物实验系统,实验和理论研究了微波场中气体水合物相平衡、稳定性和分解过程。采用“逐步升温”相平衡实验方法,进行了0.1—1 kV·m-1微波场中I型乙烷水合物、Ⅱ型丙烷水合物的相平衡条件测量,同时对南海沉积物中甲烷水合物的相平衡条件进行了实验测量。结合“范德瓦尔·普朗特模型”和电磁场热力学进行了微波场中水合物相平衡理论预测。实验研究了天然气水合物在2.45 GHz微波场中的稳定性和分解过程。进行了中国南海非固结沙砾中甲烷水合物的热激分解实验,微波强度3~l9kW/m2。从传热传质角度研究了微波体积加热分解甲烷水合物动力学,进行了无搅拌静态体系的甲烷水合物分解动力学模拟,利用微波体积加热进行了静态沉积物中甲烷水合物本征分解动力学的研究。
本文最后在Fluent6.3+Eulerian多相流模型基础上,初步开发了水合物开采数值模块。引入Modified Z-S模型进行沉积物有效热导率的计算,提高了热导率计算的通用性。在总结分析实验和理论数据的基础上,建立了绝对渗透率模型。建立了针对水合物体系的气液两相流模型。通过数值模拟分析了微波产蒸汽注入法的开采过程,初步进行了三维微波热激开采模拟。
研究结果表明,0.1 MV·cm-1以下微波场强对天然气水合物相平衡影响小于0.5 K,在排除微波热效应时,微波的交变电磁场不会破坏天然气水合物晶体。即使在冰点以下的热力学非稳定区域,2.45 GHz微波场对甲烷水合物晶体的稳定性也没有明显影响,自保护现象依然存在。实验结果显示气体水合物在微波场中的分解是依靠微波的热效应,水合物自身的动力学非稳定条件及液态水协同增强热效应是微波的作用条件,未冷冻的含孔隙液态水的水合物在微波场中分解效果更好。
实验发现沉积物中微波穿透深度受到液态水的限制,穿透深度以外的水合物几乎是在相平衡线上分解。实验的微波加热特征和水合物产气特征受水合物饱和度(15.5%-54.5%)、水饱和度(40.7%,70.4%)、是否冷冻以及是否降压影响。微波热激环境下,初始冷冻冰的存在不利于水合物分解,但降压过程产生的冰有助于水合物的分解。在微波体积加热方式有效减小反应热阻的情况下,无搅拌静态体系的甲烷水合物分解动力学模拟结果与实验结果符合较好。通过微波体积加热静态沉积物中水合物本征分解动力学的研究,验证了Kim-Bishnoi模型的适用性,结果显示沉积物中水合物分解速率并不低于纯水体系。
针对水合物体系的气液两相流模型中,在加入粘性耦合作用基础上,提出了“湿润反转”机制,模拟结果相比常规藏相对渗透率模型有明显改善。数值模拟结果显示微波产蒸汽注入法开采为水合物分解锋面移动过程,水蒸汽热量通过夹层富液态水区的对流和传导至分解锋面。三维微波热激开采模拟结果显示在加热开采阶段,下伏游离气层和水合物层交界处会形成气相高渗通道,有利于产气。
通过以上研究,为微波热激开采天然气水合物以及微波加热在天然气水合物相关领域的应用提供了基础数据和理论依据,对水合物分解动力学的研究也有重要意义。