天然多糖复合水凝胶驱动器的制备与研究

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刺激响应水凝胶能够在外界刺激下(例如温度、pH、离子强度(Ion Strength,IS)和光等)发生体积或形状变化,在组织工程、药物输送和软机器人等领域具有广泛的应用。尽管目前研究人员已经制备出很多形变复杂和功能多样的刺激响应水凝胶,但是所制备的水凝胶大都包含合成高分子,无法满足生物相容性的要求,因此这些水凝胶在生物医药领域的应用仍然具有挑战。天然多糖聚电解质具有可再生性、生物相容性和生物降解性的优势,并且可以在外界刺激(例如pH和IS)下改变自身构象,因此成为制备水凝胶驱动器的理想候选材料。目前将天然多糖聚电解质制备成宏观材料的方法主要是层层组装(Layer by Layer,LBL),该方法是通过将带电基材反复浸入带相反电荷的聚电解质来制备材料的,它的制备过程非常耗时,并且只能生成纳米尺度的超薄薄膜,只有经过化学后处理才能作为可支撑性材料进行使用,因此不适合用来制造宏观水凝胶驱动器。所以,目前仍缺乏有效技术来制备天然聚电解质水凝胶驱动器。本论文提出了一种简单通用的制备梯度全多糖聚电解质络合(Polyelectrolyte Complexation,PEC)水凝胶致动器的方法,该驱动器可同时实现温度、pH和IS的多重响应,通过调整梯度结构可调控驱动器的灵敏度,获得高灵敏度响应行为。1、利用天然聚电解质海藻酸钠(Sodium Alginate,SA)和壳聚糖(Chitosan,CS)为原料,通过扩散-络合的界面反应,瞬时(10 s)制备了全多糖的梯度结构水凝胶薄膜,随着反应时间的延长薄膜厚度不断增加。通过FT-IR、SEM和XPS证实了梯度络合薄膜的形成。所制备的薄膜具备断裂强度高(2.26 MPa),响应性快(2 s)以及可控形变的能力,可以实现温度、IS和pH的多重响应。在IS和pH的触发下,水凝胶薄膜可进行明显的双折叠形变。利用Ca2+局部交联SA,薄膜能够进行可控的三维(Three Dimension,3D)复杂变形。2、通过调整SA和CS的分子量,使上下两侧分子相互扩散,制备了梯度结构差异更大的水凝胶,通过SEM证实了该水凝胶上下两层孔径差异的增大。这种梯度差异更大的水凝胶薄膜能够实现在生理环境(37℃的0.9%NaCl)中的高灵敏性响应,通过细胞毒性试验证明了水凝胶的无毒性和生物相容性。因此我们制备了原材料具有生物相容性同时可在生理环境中响应的水凝胶。
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