【摘 要】
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随着工业化的发展,能源损耗与环境的污染使得人们急需开发新的清洁能源。光催化剂可以通过一系列氧化还原反应可以将广泛而又丰富的太阳能转化为氢能这种新的绿色清洁能源,因此越来越多的科学家致力于可见光催化分解水产氢的研究中。此外,在发光领域,白光发光二极管这一新型固态照明方式因其卓越的发光效率、低功耗、可靠性和环境友好性而备受关注。而在追求发光效率更高性能更好的白光发光二极管过程中,稀土掺杂荧光粉对其发展
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随着工业化的发展,能源损耗与环境的污染使得人们急需开发新的清洁能源。光催化剂可以通过一系列氧化还原反应可以将广泛而又丰富的太阳能转化为氢能这种新的绿色清洁能源,因此越来越多的科学家致力于可见光催化分解水产氢的研究中。此外,在发光领域,白光发光二极管这一新型固态照明方式因其卓越的发光效率、低功耗、可靠性和环境友好性而备受关注。而在追求发光效率更高性能更好的白光发光二极管过程中,稀土掺杂荧光粉对其发展有着重大的意义。无论是研究光催化还是发光性能,都需要开发和制备具有优异性能的半导体材料。在众多的半导体材料中,铋基Aurivillius型化合物由于其独特的层状结构以及优异的光催化性能备受关注。而无机磷酸盐以及钒酸盐由于较低的成本,优秀的物理、化学稳定性以及较强的基团与结构单元间的结合能力,成为发光材料中基质材料的热点。基于这两点,本文选取了两种具有类似铋基Aurivillius型化合物中[Bi2O2]2+层状结构的氯氧磷/钒酸盐(Bi9P2O18Cl/Bi9V2O18Cl),研究了Bi9P2O18Cl的晶体结构、可见光解水产氢性能和Eu3+、Y3+离子掺杂发光的性能,以及Bi9V2O18Cl掺杂Eu3+、Y3+离子的发光表现。（1）利用高温熔盐法得到了氯氧磷酸盐Bi9P2O18Cl单晶样品,首次通过单晶衍射方法解出了其晶体结构。在室温下,Bi9P2O18Cl属于单斜空间群P21/m,在低温下该化合物属于单斜空间群P21/n,存在晶体间的相变。通过扫描电子显微镜（SEM）测试表征了其微观形貌,并通过热重测试表征了Bi9P2O18Cl良好的热稳定性。通过固相法制备了一系列Eu3+与Y3+离子掺杂的Bi9P2O18Cl样品,并结合荧光光谱仪表征了其发光性能。Bi9P2O18Cl:x Eu3+粉末样品,在349 nm波长激发下Eu3+的最佳掺杂浓度为0.1,CIE（Commission Internationale de L’Eclairage）色度坐标点为（x=0.4914,y=0.4302）,处于橙红光区。Bi9P2O18Cl:x Y3+粉末样品,在384 nm激发波长下,Y3+的最佳掺杂浓度为0.1,研究结果表明Y3+提升了BPOC的发光强度。通过第一性原理（DFT）计算和紫外漫反射（UV-Vis）光谱,得出室温下BPOC是一种带隙约为2.62 e V的间接带隙半导体。通过频率为800 Hz和1000 Hz下的莫特-肖特基（Mott-Schottky）图像确定了导带和价带的位置,并结合其瞬态光电流响应从理论上说明Bi9P2O18Cl具有较强的可见光分解水的性能。对Bi9P2O18Cl纯相粉末以及沿某一晶面生长的Bi9P2O18Cl-JM小晶体的可见光产氢性能进行了研究,在可见光的照射下,Bi9P2O18Cl纯相粉末的产氢速率为33.69μmol·g-1·h-1,Bi9P2O18Cl-JM晶体样品的产氢速率为11.26μmol·g-1·h-1。（2）纯相的Bi9V2O18Cl粉末通过高温固相法制备,通过SEM结合X射线能谱分析法（EDX）对其微观形貌及组成元素成分进行了表征。使用热重-差热分析Bi9V2O18C l具有较好的热稳定性。通过UV-Vis漫反射光谱表征以及能带结构和电子态密度的计算,得到室温下间接带隙半导体Bi9V2O18Cl的带隙值大小为2.63 e V。此外,通过固相法制备一系列Eu3+与Y3+离子掺杂Bi9V2O18Cl粉末样品,并结合荧光光谱仪的表征研究了其发光性能。在350 nm激发波长下,Eu3+的最佳掺杂浓度为0.1,CIE色度坐标点为（x=0.5561,y=0.4302）,发射光谱在红光区域。在340 nm激发波长下,Y3+的最佳掺杂浓度为1,Bi9V2O18Cl:Y3+相对于Bi9V2O18Cl的整体发射强度提升了近143倍,其CIE色度坐标点为（x=0.3802,y=0.4904）,是一种新型黄色荧光发光材料。
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