异相photo-Fenton催化剂—铁柱撑粘土光催化降解活性艳橙X-GN研究

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在现代,合成染料广泛应用于印染工业,因此产生了大量的印染废水。近年来,高级氧化技术(AOPs)由于其在均相或异相体系中可以产生高氧化活性的羟基自由基而被用于偶氮染料的废水处理。然而,在均相Fenton体系中,铁离子溶于水中,处理后的水体中的残留铁含量通常超过10 mgL-1 ,因此需要后续处理。这就增加了处理成本,同时也产生二次污染的问题,制约了均相Fenton体系的工业应用。为了克服这些缺陷并合成可循环利用的催化剂,越来越多的研究致力于发展异相Fenton催化剂,例如铁膨润土,铁离子交换沸石和铁负载树脂等。许多研究报道铁离子插层的柱撑矿物作为异相Fenton催化剂可有效对偶氮染料去色和矿化。一直以来异相photo-Fenton体系在紫外光降解活性染料废水的应用都备受关在。然而,紫外光只占到达地球的太阳光中的3~5%,而人工紫外线设备通常消耗大量的电能。因此,异相photo-Fenton体系的发展方向主要是制备可有效利用太阳光或可见光的催化剂。在本文中,我们通过离子交换的方式,即使用羟基铁离子交换矿物层间的可交换阳离子,制备了异相photo-Fenton催化剂,并用于研究其对偶氮染料X-GN的去色和矿化性能。本研究探讨了不同降解体系对X-GN的降解效果,以及不同实验参数对异相photo-Fenton体系的降解效果的影响,包括pH条件,H2O2浓度,催化剂投加量,初始X-GN浓度和反应温度。同时分析了TOC去除率并作了降解动力学研究。本研究工作表明铁柱撑蛭石、铁柱撑蒙脱石作为一种异相photo-Fenton催化剂在处理工业染料废水中有很大的应用潜力。本研究的主要结论如下:1.本研究制备了新型的异相photo-Fenton催化剂——铁柱撑蛭石(Fe-VT)。使用激光粒度分析,X射线粉末衍射分析(XRD),X射线粉末荧光分析(XRF),比表面积分析(BET),电子显微镜扫描(SEM)和X射线电子能谱分析(XPS)对Fe-VT进行表征。结果表明低聚合度的羟基铁进入了蛭石的硅片层。在紫外光照射下,在pH =3,温度为30oC, 3.92 mM H2O2以及0.5g/L Fe-VT投加量的实验条件下,75 min后Fe-VT对100 ml的X-GN的去色率为98.7%,TOC去除率为54.4%。同时,原子吸收光谱分析(AAS)结果表明最大铁溶出量小于1 ppm。动力学研究表明,X-GN的去色符合一级动力学方程。其良好的光催化性能和低浓度铁离子溶出量表明铁柱撑蛭石是一种有很大应用潜力的处理染料废水的催化剂。2.使用Fe-Mt/ H2O2作为异相photo-Fenton反应剂在可见光下(λ≥420 nm)对活性艳橙X-GN的去色和矿化。对Fe-Mt的表征结果((XRD、FTIR、XRF、BET、XPS、UV–vis光谱)表明,通过柱撑过程小分子羟基铁成功地进入了矿物的层间域。通过重复使用催化剂和逸出的铁离子浓度探讨Fe-Mt的稳定性。催化实验结果表明,在可见光照射下,在温度为30℃, pH =3.0, H2O2 =4.9mmol/L及0.6 g/L催化剂投加量的条件下,140 min后Fe-Mt对X-GN的去色率为98.6 %。同时,Fe-Mt重复使用3次后去色率仍高于90%。研究过程使用卤钨灯作为可见光光源,表明可见光可有效应用于异相photo-Fenton体系。
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