分块量子化学方法已经成为研究大分子和凝聚相复杂体系的能量、结构和性质的重要工具。其核心思想是把所要研究的目标体系按照一定的规则划分为一系列较小的子体系,对这些子体系进行标准的量子化学计算得到能量和性质,最后通过线性组合子体系的能量或性质来得到目标体系的相应的物理量。近十年来,世界上很多课题组开发了不同的分块量子化学方法,主要区别在于构建子体系的方式。一般地,对大体系,这些分块量子化学方法能够提供和标准量子化学方法非常接近的结果。本硕士学位论文的主要工作是提升和评估普适的基于能量的分块方法(GEBF,generalized energy-based fragmentation)的计算效率和适用性,使之可处理更复杂的体系。本文的主要成果和创新点总结如下:在第三章中,我们在静电嵌入的多体展开(EE-MB,electrostatically embedded many body)方法框架下编写了快速构造多体结构的程序,并系统地比较了GEBF方法和EE-MB方法在大基组水平计算中等尺寸水团簇能量的表现。我们的计算表明,在不同的理论方法水平,GEBF方法对水分子可以获得精确的描述。当基组里面有弥散函数时,对(H2O)20的描述,EE-MB方法(不考虑截断距离,同时一个水分子作为一块)的收敛表现不佳。对于具有弥散函数的基组,基于多体展开的方法会有基组重叠误差的问题。但是,不考虑基组重叠误差对GEBF没有影响,可能的原因是,子体系之间的误差相消。在计算量差不多的情况下,EE-MB(ζ)方法(即使考虑两个水分子作为一块)的总的表现要差于GEBF方法。因此,对于大体系而言,GEBF方法是一个非常经济有效的分块量子化学方法。在第四章中,我们提出了一种高效、快速的子体系产生方法来加速GEBF和PBC-GEBF计算,使得这些方法能够计算更复杂的体系。利用新的PBC-GEBF程序,实现了凝聚相体系J耦合常数的计算。我们研究了液体水的J耦合常数。基于一帧分子动力学轨迹的结果PBC-GEBF计算的结果与实验值吻合很好,但是已有文献中基于团簇模型的结果与实验值有很明显的偏差。可能的原因是团簇模型有较强的边界效应,而在PBC-GEBF方法中,对J耦合常数的计算是采用对单胞中所有的分子进行统计平均得到。我们也预测了丙酸纯液体的J耦合常数。在第五章中,我们在PBC-GEBF方法中提出了一种基于片段的子体系构建方案,用于研究具有大分子单体的分子晶体或者溶液体系的能量、结构和性质。新的分块方案中,大分子被分为若干片段,子体系是若干片段的组合,比原来PBC-GEBF中直接由若干分子组成的子体系要小很多。计算表明,对较大基组,新的分块方案则比原来的分块方案要快很多,甚至达到一个数量级的优势。我们使用新的PBC-GEBF方法优化了一个中等尺寸的多肽分子晶体结构,并且预测了该晶体的核磁化学位移。结果表明,新的分块方案与原来的分块方案相比,计算的核磁化学位移的精度相同,但计算速度大大提高,从而为后续研究更大更复杂的生物分子晶体奠定了基础。在论文的最后,我对本论文的工作进行了总结,并对分块量子化学方法未来的发展和应用进行了展望。