铁锰铈三元复合氧化物的合成及重金属砷的吸附性能研究

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砷是一种毒性较强的类金属元素,砷在自然界中的化合价态有四种:-3、0、+3和+5;而溶解态的砷主要以三价和五价两种形式存在。砷可通过直接饮水或食物链的富集等方式在人体内蓄积,并对生物体产生致癌、致畸和致基因突变效应。因此,砷的去除受到了研究者们的广泛关注。与其他传统的除砷方法相比,吸附法是最具有应用前景的方法之一,而对吸附材料的研究是提高砷去除效率的关键。本课题组已有研究表明铁锰复合氧化物对As(Ⅲ)和As(V)已表现出较好的吸附效果,而铈与其他材料结合能起到强化材料性能的作用。因此,本研究把铁锰复合氧化物与铈结合制备得到铁锰铈三元复合氧化物吸附剂,并对吸附剂的结构特征进行表征,并对砷的吸附行为和去除机制进行了系统的研究探索。结果表明:1.铁锰铈三元复合氧化物对砷的吸附优于铁锰二元复合氧化物。2.铁锰铈三元复合氧化物是由细小的纳米颗粒团聚而成,主要以无定形形态存在,比表面积为227 m2·g-1,孔容为0.28 cm3·g-1,等电位点为5.6。3.铁锰铈三元复合氧化物同时对As(Ⅲ)和As(V)表现出较高的吸附性能,在pH为7.0±0.1时,对As(Ⅲ)和As(V)的最大吸附量分别为133 mg·g-1和70.0 mg·g-1,说明该吸附材料对As(Ⅲ)具有更好的吸附效果。且该吸附对As(Ⅲ)和As(V)均具有较快的吸附速率,化学吸附是吸附速率的限定步骤。溶液pH对As(Ⅲ)和As(V)的吸附影响较大,离子强度对砷的吸附影响不大。共存阴离子对砷的吸附影响大小顺序为:PO43->Si032->C032->SO42-。阳离子Ca2+和Mg2+以及有机质等对砷的吸附影响不大。4.铁锰铈三元复合氧化物吸附剂具有较好的再生性能,用氢氧化钠溶液可对砷进行有效脱附,可使吸附材料多次重复利用。在不同pH条件下,吸附剂材料中铁、锰、铈元素的析出量较低,不会对水体产生二次污染。5.As(Ⅲ)和As(V)在铁锰铈三元复合氧化物表面形成了内层络合物,然而As(Ⅲ)的去除机理与As(V)明显不同,为氧化还原/吸附机制。综上,制备的铁锰铈三元复合氧化物对砷表现出良好的吸附性能,并能通过碱液进行有效的再生,可多次重复利用,是一种具有较好应用前景的除砷材料。
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