【摘 要】
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C60分子的结构具有异常高的稳定性和对称性,近几十年来经常被强场物理领域的研究者选定为探寻大分子在强脉冲激光场中的激发和电离机制的模型系统。C60分子的强场激发和电离不同于单原子和简单小分子体系,即使在激光强度低于饱和电离强度时,由于多电子激活效应以及强的电子-振动能级间的耦合,C60分子的其它衰变通道(如实验中容易探测的碎裂通道)就已经被打开。在这种情况下,为了更好的理解如此复杂分子的强场激发和
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所)
【基金项目】
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国家重点基础研究发展计划(批准号:2017YFA0402300); 国家自然科学基金(批准号:11974359、U1632143);
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C60分子的结构具有异常高的稳定性和对称性,近几十年来经常被强场物理领域的研究者选定为探寻大分子在强脉冲激光场中的激发和电离机制的模型系统。C60分子的强场激发和电离不同于单原子和简单小分子体系,即使在激光强度低于饱和电离强度时,由于多电子激活效应以及强的电子-振动能级间的耦合,C60分子的其它衰变通道(如实验中容易探测的碎裂通道)就已经被打开。在这种情况下,为了更好的理解如此复杂分子的强场激发和电离机制,在宽光强范围内(期望跨越其真实的饱和电离阈值)准确测量其电离和碎裂随光强的依赖关系是极其重要的。在过去的几十年里,C60的强场电离实验经常采用传统的飞行时间质谱仪技术,即基于MCP探测器测量光离子的飞行时间质谱来获取光强依赖的电离和碎裂产额率,并定量提取C60分子的饱和电离和碎裂起始阈值信息。这种传统质谱技术易受来自MCP探测器的热噪声和具有相同飞行时间的非目标离子信号的干扰,意味着在探测某一目标离子时会呈现出较差的信背比,进而导致了实验测量光强依赖的电离和碎裂产额率向低光强区域的延伸。这带来的直接后果是基于传统质谱技术提取的饱和电离和碎裂起始阈值可能被高估。基于波长798 nm、脉冲宽度25 fs的飞秒激光,本论文建议了一个测量C60分子强场电离和碎裂随光强依赖的新方法。该方法采用了我们自行搭建的光离子速度成像谱仪记录不同光强下的时间切片光离子影像;与传统的飞行时间质谱仪最大的不同之处在于采用了MCP+荧光屏+ICCD的光离子探测方案。通过细致的对比分析,我们证实该光离子探测方案具有高的信背比,并在识别某一给定目标的光离子方面具有独特优势。基于这种新探测手段和严格限束的C60分子蒸气束,我们在(0.3-6.7)?1013 W/cm2光强范围内对C60分子的电离和碎裂产额率随光强依赖关系进行了系统性测量。实验发现,这一光离子探测技术手段使得我们将C60分子的电离和碎裂随光强依赖关系的实验测量外延到了先前研究者从未触及到的低光强区;我们确定的C60分子的单次、双次和三次电离对应的饱和强度以及碎裂起始阈值远低于先前实验报道的结果,但更接近于基于导电球模型的理论预言值。本论文获得的实验结果为理解C60分子的强场激发、电离和碎裂机制提供了一些新的认识。而且,本文建议的测量C60分子强场电离和碎裂随光强依赖关系的新方法,可以为强场激光诱导大分子电离和碎裂的实验研究提供参考。
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