【摘 要】
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铝空气电池具有高比容量(2.98 Ah g-1)、高能量密度(8100 Wh kg-1)、环境友好等优点。铝空气电池通过铝的氧化和氧气的还原反应产生电能,其理论能量密度比商用锂离子电池高得多。然而,氧还原反应（ORR）动力学迟缓通常导致阴极极化严重和能源利用率低,阻碍铝空气电池的商业化广泛应用。商业Pt/C催化剂能催化ORR动力学反应,但稳定性较差、成本高。因此,寻找能够应用到铝空气电池的低Pt或
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铝空气电池具有高比容量(2.98 Ah g-1)、高能量密度(8100 Wh kg-1)、环境友好等优点。铝空气电池通过铝的氧化和氧气的还原反应产生电能,其理论能量密度比商用锂离子电池高得多。然而,氧还原反应（ORR）动力学迟缓通常导致阴极极化严重和能源利用率低,阻碍铝空气电池的商业化广泛应用。商业Pt/C催化剂能催化ORR动力学反应,但稳定性较差、成本高。因此,寻找能够应用到铝空气电池的低Pt或无Pt催化剂成为当下的研究热点。本文将纳米金属复合物负载到碳纳米管基底上合成了三种不同类型的催化剂,通过提高阴极ORR动力学过程提高铝空气电池性能。具体包括以下三个部分:制备了一系列AuPt纳米粒子（d≈3.0 nm）并负载到多壁碳纳米管上,得到AuPt/MWNTs,并将其作为铝空气电池正极材料,以增强氧还原反应。其中,Au0.67Pt/MWNTs催化剂的ORR催化活性和耐用性优于20 wt%Pt/C催化剂,其金属负载量为10.2 wt%（Au:4.1 wt%,Pt:6.1 wt%）。用于铝空气电池时,适当增加Au负载有助于提高电池稳定性。Au负载量为8.95 wt%,Pt仅为5.3 wt%的Au1.68Pt/MWNTs在铝空气电池中作为阴极催化剂时表现出比20 wt%Pt/C更大的比容量(921 m Ah g-1)、功率密度(146.8 m W cm-2)以及稳定性。为进一步降低催化剂成本,以多壁碳纳米管为载体,采用一步法制备了Ag、Cu2+1O NPs平均粒径为7 nm左右的Ag@Cu2+1O/MWNTs催化剂。Ag@Cu2+1O/MWNTs催化剂均催化四电子过程,加入甲醇后的电流保留率达85%以上,远高于20 wt%Pt/C（44%）。其中,Ag负载量仅为9.32%的Ag@Cu2+1O/MWNTs-2催化剂在1600 rpm下的RDE极限扩散电流密度接近5.5m A cm-2与20 wt%Pt/C相当;作为铝空气电池阴极催化剂时,表现出与20 wt%Pt/C相当的功率密度(148.7 m W cm-2)和稳定性。为在低Ag负载下进一步提高Ag系催化剂的ORR催化活性,制备一系列AgMn@MnO2/MWNTs催化剂,Ag、Mn NPs平均粒径在5.0 nm左右。此类催化剂均催化四电子过程,RDE极化曲线半波电位达到0.86 V以上与20 wt%Pt/C相当,耐甲醇毒化性能远高于20 wt%Pt/C。其中,Ag:Mn质量为1、Ag负载量为10 wt%的AgMn@MnO2/MWNTs催化剂性能最好,作为铝空气电池阴极催化剂时,在20 m A cm-2放电电流密度下表现出与20 wt%Pt/C相当的放电电压以及更高的比容量(1240 m Ah g-1),同时据有相当的功率密度(140.2 m W cm-2)和稳定性。
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