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随着现代社会的高速发展,能源成为制约人类社会发展的瓶颈,尤其是石化能源如石油等,这些石化能源是当代人类社会赖以生存与进步的基石。煤炭作为中国最重要的能源,如何“清洁高效”地利用煤炭是我国当前最重要的课题之一。相对于传统的燃烧利用技术,煤经合成气制备化学品被认为是先进煤洁净利用的重要途径,几乎目前所有由日趋枯竭的石油资源生产的化学品都可从合成气转换获得。低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)作为现代石油化工的重要基础原料,是石化行业核心产品。但是由于CO加氢反应的多样性与复杂性,产物组成十分复杂,含氧化合物的生成不可避免。同时由于受A-S-F分布规律限制,不可能生成单一或某几种组分的产物分布,即以低碳烯烃为目标产物而言,产物分布难以控制在轻质烃组分内,副产物如CH4、CO2的生成不可避免,大量C5+的生成也严重影响低碳烯烃收率。此外初级产物烯烃的二次反应如加氢、歧化、聚合等反应也限制了烯烃选择性的提高。当前亟待解决的核心问题是合成一种高性能催化剂能够提高烯烃选择性,并且有效控制产品分布。本文制备了一系列不同类型的Fe基催化剂,考察了助剂Mn、K在CO加氢制低碳烯烃反应中所起的作用,对Fe-Mn模型催化剂、Fe-Mn-K模型催化剂以及负载型Fe-Mn-K模型催化剂的反应性能做了详细的分析,同时还考察不同温度对Fe-Mn-K模型催化剂以及负载型Fe-Mn-K催化剂在CO加氢制低碳烯烃的反应行为的影响。同时结合一些催化剂表征,对助剂Mn、K之间的协同作用以及载体与活性组分之间的强相互作用进行了详细深入的研究,为深入了解CO加氢制低碳烯烃反应机理及反应现象提供了理论基础。具体内容包括以下几个方面:(1)通过对Fe-Mn催化体系的物相和反应性能分析,得知a-Fe2O3作为活性铁物种前驱体对烯烃生成反应更加有利。(2)本文研究发现,在催化体系中Fe-Mn存在强相互作用,这种作用并不能有效促进烯烃的生成,但适当的的相互作用可以提高加氢活性位数目和催化剂的分散度,这是助剂Mn对低碳烯烃生成反应的主要贡献。(3)助剂K的加入减少了助剂Mn以氧化物形式出现,增加FeMn化合物晶格缺陷,从而最终使Fe-Mn-K催化剂低碳烯烃收率显著高于Fe-Mn和Fe-K体系。(4)通过对不同催化体系反应性能的评价,可以得出载体与活性组分以及活性组分与助剂之间的相互作用不利于低碳烯烃的生成。