【摘 要】
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近年来,研究合成新型表面增强拉曼(SERS)活性基底材料已成为SERS领域的研究热点。不同于传统的贵金属基底和半导体基底,类金属材料表现出优异的SERS活性且很大程度上规避了贵金属基底和半导体基底的缺点。碳化钼具有金属性,被广泛应用于光电催化、加氢产氢等领域,但目前有关碳化钼SERS效应的研究仍然较少,其化学增强机制研究尚不明确,碳化钼不同晶相的SERS效应也尚未有研究。因此,本论文系统的研究了两
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近年来,研究合成新型表面增强拉曼(SERS)活性基底材料已成为SERS领域的研究热点。不同于传统的贵金属基底和半导体基底,类金属材料表现出优异的SERS活性且很大程度上规避了贵金属基底和半导体基底的缺点。碳化钼具有金属性,被广泛应用于光电催化、加氢产氢等领域,但目前有关碳化钼SERS效应的研究仍然较少,其化学增强机制研究尚不明确,碳化钼不同晶相的SERS效应也尚未有研究。因此,本论文系统的研究了两种晶相碳化钼的SERS效应及其化学增强机理。以MoO3作为前驱体,采用程序升温法制备了尺寸、形貌接近,结晶性较高的α-MoC和β-Mo2C。以三种染料分子探究了两种晶相碳化钼SERS性能的差异,两种晶相的碳化钼对染料分子的检测限可达10-6 mol/L。对比了α-MoC和β-Mo2C吸附染料分子后的SERS信号强度,β-Mo2C的SERS活性强于α-MoC,β-Mo2C信号强度约为α-MoC的2-4倍。采用密度泛函理论(density of function,DFT)计算和XPS测试研究了两相碳化钼的SERS活性差异:β-Mo2C表面的电子更容易逃逸出来,易失去电子,Mo原子所在位置更易形成活性位点;探针分子中电负性高的原子吸引电子,使得探针分子易与β-Mo2C形成表面电荷转移复合物,促进了电荷转移过程的发生。通过UV-vis光谱、XPS测试以及波长依赖性研究了碳化钼的化学增强机理。UV-vis光谱和XPS图谱峰位置偏移均证实了碳化钼表面电子容易逃逸出来从而改变了碳化钼表面的电子云密度,基底与吸附分子形成了新的表面电荷转移复合物,促进了基底与吸附分子之间的电荷转移过程;不同振动模式的选择性增强证明了基底与探针分子之间发生了电荷转移;而波长依赖性则表明存在化学增强机理中的分子共振拉曼效应。采用溶液浸泡法控制碳化钼的氧化时间,得到了部分氧化的不同晶相碳化钼。不同晶相碳化钼的表面为氧化钼,其体相仍为碳化钼。部分氧化后,形貌由原来的块状材料变为片状,尺寸减小为300-500 nm。部分氧化后的材料对染料分子的检测限可达10-9 mol/L,而纯相碳化钼和MoO3对染料分子的检测限仅为10-6 mol/L。相比于纯相的碳化钼和MoO3而言部分氧化的碳化钼SERS性能提升,是由于部分氧化碳化钼表面的氧化层结晶性差,表面原子排列无序,电子不易被束缚从而更易逃逸出来参与电荷转移过程。UV-vis光谱和共振拉曼增强效应的研究表明部分氧化碳化钼的增强机理为化学增强中的电荷转移增强机理和分子共振增强机理。
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