TiO2-Ta2O5及相关复合物的合成及其声催化降解有机污染物的研究

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采用半导体材料与超声波相结合的催化降解技术在处理环境污染问题上的应用得到了广泛的关注。声催化降解技术具有很多其他技术难以比拟的优点,如超强的穿透能力,特殊的传导模式,高的降解效率以及操作简单等。因此,它已经成为一个高效的处理低透明或者非透明有机污染物废水的方法。在过去Ti O2作为声催化剂降解各种有机染料的研究被广泛报道,Ti O2的禁带宽度Eg=3.2 e V,它的导带和价带分别是2.91 e V和-0.29 e V,只有一小部分的短波长的光可以被利用,进行各种有机污染物的降解。然而,对于一些特殊的化学结构稳定的有机污染物,单一的使用Ti O2作为催化剂的催化降解显得力不从心。与此同时,有报道称结合两个不同禁带宽度的半导体,是实现电荷分离的有效途径。Ta2O5(Eg=4.0 e V),其价带电位较低,禁带宽度大于Ti O2,所以它更容易发生氧化反应。结合不同禁带宽度的两个半导体也是抑制光生电子(e-)空穴(h+)对复合的有效方法。Ta2O5较低的价带电势使它具有强的氧化能力,但是只有在高能量的紫外光的激发下,才能显示出强的声催化活性,某种上转换发光材料应该应用到此声催化剂系统之中。上转换发光是反斯托克是发光过程,即把长波长低能量的光转换为短波长高能量的光的过程。换句话来讲,上转换发光剂可以吸收可见光或者红外光,然后发射出紫外光,进而满足宽带半导体催化剂的需求。这里,我们用Er3+:Y3Al5O12作为一种有效的上转换发光材料,可以把可见光转化为紫外光。由于Er3+:Y3Al5O12的存在使Ta2O5的声催化活性增强。在本论文中,我们以Ti O2-Ta2O5作为主要催化剂,Er3+:Y3Al5O12为上转换发光剂,采用了溶胶-凝胶及煅烧的合成方法,以及超声分散-煮沸-煅烧的方法合成了声催化剂Er3+:Y3Al5O12/Pt-(Ti O2-Ta2O5)及带有羟基磷灰石负载的催化剂(Pt-Ti O2)-(Er3+:Y3Al5O12@Ta2O5)/HAp。并对所合成的声催化剂通过XRD、SEM、TEM、EDX等进行表征。并研究了一系列对声催化降解系统起作用的影响因素。本论文主要研究以下两方面内容:以Er3+:Y3Al5O12/Pt-(Ti O2-Ta2O5)作为声催化降解莠灭净的声催化降解和以(Pt-Ti O2)-(Er3+:Y3Al5O12@Ta2O5)/HAp带负载结构的复合物作为声催化剂降解扑草净。可能的机理和声催化降解过程被提出,而且这种体系对环境的水处理也将会提供了新的启示。
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