伴随着世界性能源危机的日益加剧,原油的重质化和劣质化问题日益凸显,并且对环境保护的要求也日趋严格,寻找可再生的替代能源并提高对重劣质原油的加工能力,已成为当务之急。氢气作为一种高效清洁的能源,不仅可以直接使用,而且是作为炼厂重质、劣质原料加工重要手段的加氢过程的基础原料。因此,如何稳定高效的制取氢气便成为亟待解决的问题。本论文基于一种两步法甲烷裂解制氢过程,采用镍作为活性金属,考察常规载体氧化铝担载的氧化镍催化剂的反应活性,对引入镁和镧元素对催化剂活性的影响进行了探究,并对催化剂的反应-再生循环性能进行了考察。同时,采用水热合成的方法制备了一种以分子筛为载体的镍基催化剂,对其催化甲烷裂解性能进行了评价,并与采用浸渍法制备的分子筛催化剂进行了反应活性对比。采用溶胶凝胶法制备了不同负载量的NiO/Al2O3催化剂,氧化镍负载量的不同会导致镍物种在催化剂上的存在状态不同,随着氧化镍负载量的增加,甲烷转化率逐渐增加,而氢气选择性逐渐降低,当氧化镍负载量为40wt%时可以获得较好的甲烷转化率和氢气选择性。镁和稀土元素铈、镧、锆的引入可以提高催化剂的甲烷转化率,镁的加入与Al2O3载体形成MgAl2O4,从而抑制NiAl2O4的形成,减弱活性组分与载体之间的相互作用,使得催化剂中镍物种更易被还原。但是过量氧化镁会与镍形成NiMgO2结构,使得氧化镍的还原变难。适量镧的引入不仅可以减弱催化剂与载体的相互作用,同时有利于提高活性组分镍在催化剂表面的分散程度。实验发现氧化镁、氧化镧添加量分别为5wt%、3wt%时可以获得最高的甲烷转化率。采用水热合成的方法制备了一种镍基ZSM-5分子筛催化剂。氧化镍加入量不大于10wt%时可以形成较好的ZSM-5分子筛晶相,通过紫外可见近红外光谱仪表征发现,部分镍物种以骨架镍原子的形式存在于分子筛的骨架当中。与浸渍法制备的催化剂相比,镍物种在催化剂表面可以得到更好的分散。水热合成分子筛催化剂的甲烷转化率高于采用浸渍法制备具有相同氧化镍负载量的催化剂。对制备的40wt%NiO-5wt%MgO-3wt%La2O3/Al2O3催化剂进行了反再循环实验。再生时间延长使催化剂的甲烷转化率升高,而氢气选择性降低。催化剂经历部分再生后,表面仍将残留一部分积碳,这部分积碳具有还原性,将消耗表面晶格氧,从而提高氢气选择性,但甲烷转化率逐渐降低。提高再生温度有利于积碳的燃烧,使得催化剂的甲烷转化率升高,但是氢气选择性降低。