论文部分内容阅读
全无机卤化铅钙钛矿(CsPbX3,X=Cl,Br,I)量子点(QDs),由于其光谱可调,较窄的半峰宽,较高的缺陷容忍度和溶液可加工性而成为一种新兴的光电材料,但由于效率低的问题,不能满足实际要求。CsPbX3QDsPL调节面临的主要问题是由于离子迁移导致的混合卤素QDs光谱的不稳定性。同时,对于通过混合卤素的方式实现蓝光发射,由于Cl的引入会导致深能级缺陷的形成,其必然导致PLQY的降低,所以如何在调整绿光转变为蓝光发射的同时也能实现其PLQY的提高是问题的关键;CsPbX3QDs表面缺陷钝化提升PLQY所面临的主要问题是钙钛矿对极性溶剂的敏感性与需要极性溶剂传递钝化剂之间的矛盾。因此,所报道的方法虽然多种多样,但在钝化剂、反应条件等方面的选择仍然非常有限,缺乏普适性的方法。
我们提出一种全新的CsPbBr3量子点表面处理方法,不仅克服了钙钛矿量子点遇极性溶剂易分解但短链有机卤化铵(C≤4)需要极性溶剂提供一定的溶解度这一矛盾问题,纯化过程所用溶剂为乙酸甲酯(MeOAc),MeOAc的弱极性可确保CsPbBr3QDs不被分解,同时绝大多数短链溴化铵在MeOAc中有一定程度的溶解因此具有一定的普适性。而且该方法不但方便快捷还针对短链有机铵盐具有一定的普适性。我们通过三种不同碳数的短链溴化铵分别为DMABr、IPABr、t-BABr来证明该方法的这一特性。光学性能的测试结果表明,经表面处理过的CsPbBr3量子点的胶体和薄膜的PLQY都有很大幅度的提高,胶体从初始的49%提高到95%,薄膜从初始的18%提高到68%。TEM和XRD都表明经处理后的CsPbBr3量子点溶液中分散而且排列紧密,仍保持立方晶相。然后我们构建了基于表面处理前后CsPbBr3量子点的QLED器件并进行一系列测试。数据表明,基于处理后得的CsPbBr3量子点的QLED器件在最大亮度、最大电流效率和最大功率效率等方面更胜一筹,其中用20%t-BABr处理的CsPbBr3量子点QLED性能最佳,证明了该方法对CsPbBr3量子点薄膜的载流子注入效率有明显的促进作用。
进一步通过采用含有和初始CsPbBr3不同氯化铵盐进行表面优化,从而实现由绿光到蓝光区域发射光谱调控的同时提升其荧光量子产率。同样在MeOAc中添加少量的短链有机氯化铵(C<=4),由于少量的Cl-主要作用于CsPbBr3QDs的表面,因此可以避免在带隙内形成深缺陷,从而同时实现PLQY增强和PL蓝移。结果显示CsPbBr3量子点经2-BACl处理后不仅PLQY有很大的提高,而且光谱向短波长蓝移最多。当[Cl-]added/[Br-]initial比值很小时(0.3)就可以得到深蓝光的量子点,并且得到的蓝光量子点的溶液和薄膜的PLQY相比初始的CsPbBr3量子点都有改善,最后将用25%2-BACl处理过的CsPbBr3量子点作为QLED的发光层,得到标准蓝色EL为459nm,最大亮度为76cdm-2,EQE为0.36%。
我们提出一种全新的CsPbBr3量子点表面处理方法,不仅克服了钙钛矿量子点遇极性溶剂易分解但短链有机卤化铵(C≤4)需要极性溶剂提供一定的溶解度这一矛盾问题,纯化过程所用溶剂为乙酸甲酯(MeOAc),MeOAc的弱极性可确保CsPbBr3QDs不被分解,同时绝大多数短链溴化铵在MeOAc中有一定程度的溶解因此具有一定的普适性。而且该方法不但方便快捷还针对短链有机铵盐具有一定的普适性。我们通过三种不同碳数的短链溴化铵分别为DMABr、IPABr、t-BABr来证明该方法的这一特性。光学性能的测试结果表明,经表面处理过的CsPbBr3量子点的胶体和薄膜的PLQY都有很大幅度的提高,胶体从初始的49%提高到95%,薄膜从初始的18%提高到68%。TEM和XRD都表明经处理后的CsPbBr3量子点溶液中分散而且排列紧密,仍保持立方晶相。然后我们构建了基于表面处理前后CsPbBr3量子点的QLED器件并进行一系列测试。数据表明,基于处理后得的CsPbBr3量子点的QLED器件在最大亮度、最大电流效率和最大功率效率等方面更胜一筹,其中用20%t-BABr处理的CsPbBr3量子点QLED性能最佳,证明了该方法对CsPbBr3量子点薄膜的载流子注入效率有明显的促进作用。
进一步通过采用含有和初始CsPbBr3不同氯化铵盐进行表面优化,从而实现由绿光到蓝光区域发射光谱调控的同时提升其荧光量子产率。同样在MeOAc中添加少量的短链有机氯化铵(C<=4),由于少量的Cl-主要作用于CsPbBr3QDs的表面,因此可以避免在带隙内形成深缺陷,从而同时实现PLQY增强和PL蓝移。结果显示CsPbBr3量子点经2-BACl处理后不仅PLQY有很大的提高,而且光谱向短波长蓝移最多。当[Cl-]added/[Br-]initial比值很小时(0.3)就可以得到深蓝光的量子点,并且得到的蓝光量子点的溶液和薄膜的PLQY相比初始的CsPbBr3量子点都有改善,最后将用25%2-BACl处理过的CsPbBr3量子点作为QLED的发光层,得到标准蓝色EL为459nm,最大亮度为76cdm-2,EQE为0.36%。