活性焦负载Fe2O3脱除煤气中Hg0和H2S的研究

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煤气化是煤洁净、高效利用的重要技术,而煤气化过程中产生的Hg0和H2S会对人体和环境造成极大的危害,引起了人们的广泛关注。脱除煤气中的Hg0和H2S已成为煤炭清洁利用的重要课题之一,研究经济、高效脱除煤气中Hg0和H2S的技术势在必行。本文利用活性焦(AC)负载Fe2O3制备了Fe2O3/AC催化剂用于脱除煤气中Hg0和H2S,结合Fe2O3的氧化活性(便宜易得)和AC的吸附能力以提高对Hg0和H2S的脱除能力。本文重点研究了Fe2O3/AC在模拟煤气条件下对Hg0和H2S的脱除,考察了催化剂的制备参数(煅烧温度、Fe2O3负载量)、实验条件(温度、时间、Hg0浓度、空速)、煤气成分等因素对Fe2O3/AC脱除Hg0和H2S的影响;进一步研究了吸附Hg0后的Fe2O3/AC催化剂的再生活性;采用SEMEDS、XPS和TPD等分析表征了Fe2O3/AC上吸附Hg和S的形态,提出了Fe2O3/AC用于煤气脱除Hg0的机理。结果表明,Fe2O3/AC催化剂具有良好的脱除Hg0和H2S的能力。主要得出以下结论:(1)模拟煤气气氛中,Fe2O3/AC催化剂对Hg0和H2S的脱除能力明显高于AC,这主要是由于Fe2O3和AC协同作用的结果。Fe2O3负载量由1%增至10%,Fe2O3/AC脱除Hg0和H2S的能力增强。催化剂煅烧温度对Fe2O3/AC脱除Hg0的能力几乎无影响。(2)在80℃200℃反应温度范围内,随着温度的升高Fe2O3/AC脱除Hg0的能力先增加后减小,在150℃时对Hg0的脱除效率最高,为61.9%;Fe2O3/AC脱除H2S的能力在该温度区间内持续增加,但增加幅度减小。在相同条件下,Fe2O3/AC脱除Hg0和H2S的能力随着反应时间的增加而降低,但Fe2O3/AC的活性依旧高于新鲜的AC,12h时对Hg0和H2S的脱除效率分别为67.1%、44.3%。(3)低Hg0浓度、低空速有利于Fe2O3/AC脱除Hg0。(4)在不同的气氛下,Fe2O3/AC催化剂的脱Hg0能力相差较大。N2气氛中,Fe2O3/AC脱汞效率为18.2%。CO和H2对Fe2O3/AC脱Hg0能力几乎无影响,H2S明显促进了Fe2O3/AC对Hg0的吸附脱除,H2S浓度对Fe2O3/AC催化剂的脱Hg0能力影响较小。(5)预吸附H2S处理过的Fe2O3/AC催化剂表现出了良好的脱Hg0能力。在N2气氛中,Fe2O3/AC-S脱Hg0效率明显高于Fe2O3/AC;在模拟煤气气氛中,Fe2O3/AC-S吸附脱除Hg0的能力略高于Fe2O3/AC。(6)Fe2O3/AC催化剂在再生过程中,汞会大部分释放,Fe2O3/AC-Hg-R催化剂恢复活性。在模拟煤气中Fe2O3/AC-Hg-R脱H2S和Hg0的能力明显高于AC,略低于新鲜Fe2O3/AC。
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