中能Ne4+离子诱导的OCS分子三体碎裂动力学分析

来源 :中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:czgtbhl
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本文主要介绍在反应显微成像谱仪上进行的,56 keV/u的Ne4+炮弹离子与羰基硫(OCS)气体分子的交叉碰撞实验。主要研究内容是Ne4+离子诱导的羰基硫气体分子离子和团簇离子的碎裂动力学。通过符合探测OCS分子离子和团簇离子三体碎裂的末态离子,重构了三体碎裂对应的Newton图和Dalitz图,并根据Newton图和Dalitz图明确区分了三体碎裂中的非次序解离和次序解离机制。对于三价的羰基硫离子(OCS3+)的碎裂通道,重构了其三体碎裂过程的动能释放(KER)分布,发现除了在25 eV的主峰外,在18 eV处还有一个肩膀结构的次峰存在。其中主峰来源于非次序解离过程,而肩膀结构的次峰同时来源于次序解离和非次序解离这两种解离过程。通过对比和分析不同能量、不同电荷态下重离子碰撞实验所得到的OCS3+离子三体碎裂KER谱,发现微扰强度对母体离子态布居的影响不大。对于OCS4+离子的碎裂通道,发现只存在第一步形成S2+/CO2+或O2+/CS2+离子对的次序解离通道,不存在第一步形成S+/CO3+或O+/CS3+的次序碎裂通道,这是因为前者对应的中间态离子为2价,容易形成长寿命的亚稳态离子,进而通过次序解离的方式碎裂。而后者的中间态离子价态更高,导致核与核之间的排斥力远大于吸引力,从而难以形成亚稳态离子,最终只能以同时碎裂的方式解离。另外我们还重构了OCS3+离子次序解离过程中第二步的解离能为6.2eV,来自于CO2+亚稳态离子的X3∏,1+1∏态。对于团簇离子(OCS)23+的解离通道,通过分析Newton图和Dalitz图,发现了明显的OCS2+亚稳态离子。将我们的实验结果与以往的实验进行对比和总结得出结论:多电离态的分子及团簇之所以会以次序解离的方式碎裂,是因为解离过程中伴随着亚稳态二价离子的存在。并且通过重构第二步次序解离的KER谱图,能够得到亚稳态离子相关的电子态信息。由于团簇相比于分子而言分子间键能较小,间距较大,所以我们认为(OCS)2团簇比OCS分子更适合研究OCS2+亚稳态离子的解离性质。
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