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自然界的生物矿物材料(骨骼、牙齿、珍珠及贝壳等)具有优异的机械强度及韧性,这是人工合成材料和天然地质矿物材料无法比拟的,因此,关于生物矿物材料的形成机理以及相关结构仿生材料的研究,一直是材料科学领域的研究热点之一。近年来,利用功能有机模板诱导生物矿物结晶生长己经取得很多令人鼓舞的成果。石墨烯及其功能化产物作为一种新兴材料已在很多领域得到广泛的应用,但其作为模板聚合物在生物矿化领域的研究还相对较少。不同官能团修饰的石墨烯作为模板,对生物矿物矿化生长诱导的过程中仍有一些问题等待我们研究。本利用功能化石墨烯作为模板,可控构筑了几种不同微观结构的石墨烯基生物矿化复合材料。随后,我们研究了其中两种石墨烯基生物矿化复合微球作为骨药物载体的生物相容性以及对抗癌药物DOX的负载及释放性能,以进一步拓宽生物矿化材料在医学领域的潜在应用。具体内容和结论如下:利用氧化石墨烯(GOs)作为模板,采用静态逐滴滴加CaCl2和Na2CO3溶液的方法,诱导CaCO3晶体在室温条件下缓慢结晶生长,成功得到了仅在生物体内存在的亚稳态CaCO3球霰石晶体;进一步研究矿化生长的动力学实验,结果表明结晶生长时间延长至24h,GOs/CaCO3亚稳态球霰石微球依旧稳定存在;通过进行反向滴加Ca2+和CO32-离子的实验,改变GOs/CaCl2混合溶液初始pH值的实验以及还原后的石墨烯作为模板的实验,进一步详细研究了 GOs对CaCO3结晶的作用过程,表明GOs对CaCO3结晶的影响与共表面-OH和Ca2+离子之间的相互作用密切相关。羧基化石墨烯(GO-COOH)与生物贝壳体内的聚天冬氨酸-几丁质有机模板非常接近,是一种理想的生物仿生材料模板。我们利川GO-COOH为模板,采用温和缓慢静态滴加CaCl2和Na2CO3溶液的方法在GO-COOH片层表面沉积CaCO3,成功得到了GO-COOH/CaCO3复合多层结构;矿化生长动力学实验表明,多层结构在结晶反应4 h时开始出现,并且随着时间的延长稳定存在;研究发现高浓度的CaCO3阻碍了GO-COOH/CaCO3复合材料多层结构的形成,选择适合的CaCO3浓度是形成多层结构的关键;通过GO-COOH/BaSO4 复合多层结构的形成,进一步证明了研究方法的普适性。本研究提供了一种有效构筑类似贝壳多层结构的新途径。利用四乙烯五胺修饰的石墨烯(rGO-TEPA)为模板诱导CaCO3矿化结晶,成功得到了具有粗糙表面和中空结构的rGO-TEPA/CaCO3微球;进一步利用rGO-TEPA/CaCO3复合中空微球作为抗癌药物DOX的药物载体,研究这种药物载体的生物相容性以及对药物的负载及释放性能;为了验证空心结构的重要性,我们通过改变反应物浓度、温度、时间等条件,制备了具有相同尺寸、不同形貌结构的rGO-TEPA/CaCO3复合实心晶体进行相同的负载药物以及体外模拟药物释放研究。结果表明rGO-TEPA/CaCO3复合空心载体微球具有优异DOX的负载,并可以在较低pH值条件下对药物响应性释放性能。利用rGO-TEPA/CaCO3复合实心微球作为中间体,在K2HPO4溶液中采取微波水热合成的方法,得到HA包覆rGO-TEPA/CaCO3微球的rGO-TEPA/CaCO3:HA复合微球;通过柠檬酸缓冲液除去中心未完全转变的CaCO3晶体,得到rGO-TEPA/HA中空复合微球;N2吸附-脱附测试结果表明这两种微球均具有典型多孔材料的Ⅳ-type等温线与H1滞后环。进一步利用这两种微球作为抗癌药物DOX的药物载体,研究药物载体的生物相容性以及对药物的负载及释放性能,结果表明所制备的两种药物载体均具有较好的生物相容性并且能够有效负载DOX和pH响应释放性能。综上所述,我们利用不同官能团类型的功能化石墨烯,即具有-OH的氧化石墨烯、具有-COOH的羧基化石墨烯、具有-NH2的四乙烯五胺修饰的石墨烯以及不含功能化基团的石墨烯作为模板,诱导CaCO3晶体结晶生长,得到具有不同晶型结构以及微观形貌的功能化石墨烯/碳酸钙复合生物矿物材料。随后,我们进一步研究了其中两种石墨烯基生物矿化复合微球作为骨药物载体,对抗癌药物DOX的负载及释放性能。希望本论文的研究可以为石墨烯基生物矿化材料在仿生材料、生物医用材料等领域应用提供参考。