【摘 要】
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在当前新能源被广泛开发和应用的背景下,直接甲醇燃料电池（Direct methanol fuel cell,DMFC）依据其高能量密度、低环境损耗和应用范围广的优点,被人们寄予了很高的期待。然而在其商业化的前进道路中,占据主要成本的催化剂开发是其商业化道路上的最大阻碍。为了有效降低催化剂的开发成本并提升开发效率,人们已经意识到在原子尺度上对催化剂进行设计可有效提高原子利用率并提高催化剂的性能,这其
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在当前新能源被广泛开发和应用的背景下,直接甲醇燃料电池（Direct methanol fuel cell,DMFC）依据其高能量密度、低环境损耗和应用范围广的优点,被人们寄予了很高的期待。然而在其商业化的前进道路中,占据主要成本的催化剂开发是其商业化道路上的最大阻碍。为了有效降低催化剂的开发成本并提升开发效率,人们已经意识到在原子尺度上对催化剂进行设计可有效提高原子利用率并提高催化剂的性能,这其中的关键就是在纳米尺度上对催化剂的结构和组分进行调控,通过构造特定结构来有效提高催化剂在DMFC中的电催化表现。本研究针对催化剂的组分和结构构造,使用一锅还原法设计和制备了具有高催化活性和高稳定性的八面体PtRuNi纳米颗粒（NPs）催化剂,并对在八面体PtRuNi NPs催化剂结构形成过程展开分析。优化了八面体PtRuNi NPs催化剂的制备工艺;分析了八面体PtRuNi NPs溶剂组分的配比和气氛调控等关键因素对催化剂结构的影响;探索了使用乙酸进行后处理工艺对催化剂表面结构的影响;研究八面体PtRuNi NPs催化剂在酸性介质中对甲醇氧化反应的催化活性,对其催化活性被增进的机理进行分析。实验结果表明,溶剂组分和反应气氛显著影响八面体PtRuNi NPs的元素和形貌分布。在使用乙酸进行后处理的八面体PtRuNi NPs催化剂的催化活性和稳定性显著高于目前商业Pt/C催化剂,Pt（111）面的充分暴露、Pt、Ru、Ni之间电子相互作用和结构表面Ni单质的脱除是乙酸处理后八面体PtRuNi NPs催化剂活性和稳定性提高的主要原因。从一维纳米结构尺度的角度出发,通过组分优化和结构调控,使用软模板法合成了具有高电化学活性面积且结构稳定的PtRuNi纳米线。分析了在软模板体系下PtRuNi纳米线的形成过程;研究了在单组分Pt催化剂的基础上,探究了引入其他金属组元的层次和种类对纳米线催化剂的表面结构、电子结构和电催化性能的影响。结合测试表征结果和电化学测试结果显示,三元体系下的PtRuNi NWs对比单组分Pt和二元Pt Ru、Pt Ni纳米线,在电化学性能上具有显著的提升效果;而在三元的过渡金属领域,基于Ru和Ni的表面结构状态和二者对Pt所产生的电子结构调控结果,具有超薄尺寸和大量缺陷分布的PtRuNi NWs表现出了最优异和最稳定的电化学测试结果。
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