论文部分内容阅读
近年来,随着全球科技的进步和工业的发展,人类对于生态环境的破坏日益严重,已经对人类的生存和健康造成了威胁,因此,生态保护和污染修复已成为全世界关注的焦点。光电催化技术是以光催化和电化学为基础的一种催化反应技术,以其良好的催化降解性能被广泛应用于污染物的去除和处理。但目前的多数光电催化材料存在光利用率不高,降解效率达不到要求,特别是降解全氟类新型污染物的性能有待提升,该技术在实际应用中也受到很大的限制等问题。因此,本文研究了含g-C3N4/Bi2WO6催化剂的新型电极催化材料,并构建了两种无需外加电源的自偏压光电催化(PEC,photoelectrochemical)体系,用于降解和净化水中的污染物,特别是针对罗丹明B(RhB)、全氟辛酸(PFOA,perfluorooctane acid),评估了不同反应条件下体系的降解和净化处理效率,探讨了体系的反应机理。研究的主要成果有:(1)采用高温水热法制备了g-C3N4/Bi2WO6及多孔碳纳米片(PCN)改性的PCN/g-C3N4/Bi2WO6复合催化剂,通过中性硅溶胶将材料负载于不锈钢网上得到催化电极。通过多种技术手段(XRD,SEM,TEM,UV-vis,XPS,CV)对催化电极进行了表征分析。分析表明该目标催化剂结晶度好且拥有优越的光电性能。(2)制备了二元g-C3N4/Bi2WO6催化剂,用硅溶胶将其负载于不锈钢网上作为光阳极,研究了以碳棒为阴极构建的PEC体系,以罗丹明B为目标污染物时,探讨了外电阻、溶液初始pH和曝气情况对体系效率的影响。当体系外接电阻为1000Ω,溶液偏酸性和曝气情况下,反应60 min,RhB的去除率可达到90.6%左右,证明该体系具有很好的催化性能。(3)构建了以负载三元催化剂PCN/g-C3N4/Bi2WO6的不锈钢网作阴极、铁棒为阳极的自偏压光电催化PEC体系。在铁棒为阳极,外电阻为1000Ω和pH为7的条件下,PFOA的去除效率在30分钟内可达到88.4%。该体系在重复实验中催化活性没有下降,显示出优异的稳定性。通过淬灭实验和EPR测试实验的结果表明,PFOA降解过程中主要活性物质是超氧自由基和光生空穴。当存在亚铁和零价铁时,亚硫酸氢根产生自由基也加快降解速率提升了光电催化降解效率。提出了PFOA在PEC体系中可能的降解途径,PFOA的降解是分子一次去除一个CF2单元以形成较短链的PFCA方式进行的。综上,构建的两种复合催化剂、催化电极和光电催化体系,对水中污染物具有很好的降解效果,为光电催化技术高效去除水中污染物提高了新的思路。