湿化学法制备巨介电常数钛酸铜钙粉体及氧化铝改性陶瓷

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钛酸铜钙CaCu3Ti4O12(CCTO)材料在低频(1kHz),温度25℃-300℃内的巨介电性能以及良好的温度稳定性使其具有较好的应用前景,例如超级电容器电池用高介电常数材料。CCTO材料的高介电性能部分取决于材料粉体的形貌。粉体形貌则取决于不同的制备方法,反应温度,热处理过程等因素。本文分别采用草酸盐共沉淀法和溶胶-凝胶自蔓延法制备CCTO粉体及其陶瓷,通过对制备工艺的优化制备出高性能的CCTO粉体及陶瓷;以油酸(OA)作为表面活性剂应用于溶胶-凝胶自蔓延法,制备出高质量的CCTO粉体及其陶瓷;最后进一步采用包覆Al203的方法制备介电常数高,介电损耗小的CCTO陶瓷。通过热重和差热分析(TG-DSC)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对这两种湿化学法制备的前驱体的分解过程以及陶瓷的相组成和微观形貌进行了表征。本论文的主要内容包括以下三个方面:1.通过改进草酸盐共沉淀法制备CCTO粉体及其陶瓷,研究了共沉淀反应过程中的各种条件,确定了最佳反应条件为共沉淀反应的pH值是3.0,前驱体的预烧温度8500C,陶瓷坯体的烧结温度980℃。实验结果表明,采用改进的草酸盐共沉淀法可以显著减小粉体的粒径以及降低陶瓷的烧结温度。研究了制备CCTO各种元素的配比,得到最佳实验配比为Ca:Cu:Ti(mol)=1.10:2.95:4.05,陶瓷的室温介电常数是1.3×104,介电损耗是0.1。2.利用溶胶-凝胶自蔓延法,并添加OA作为表面活性剂制备CCTO粉体及其陶瓷,研究了OA添加量、粉体自燃温度和坯体的烧结温度对陶瓷相组成,微观形貌和介电性能的影响。结果表明OA的添加量为Ti/OA(mol)=4/1,自燃温度为400℃,烧结温度为1120℃时,得到的陶瓷介电常数达到3.7×104,介电损耗是0.07。3.在两种方法制备CCTO粉体外包覆Al203,研究了Al203包覆及CCTO粉体的制备方法对陶瓷相组成、微观形貌和介电性能的影响。共沉淀法制备的CCTO粉体,包覆4.0wt%的Al2O3后得到的陶瓷坯体于1100℃烧结4 h,陶瓷的室温介电常数达到2.5×104,介电损耗是0.07;溶胶-凝胶自蔓延法制备CCTO粉体,包覆2.0 wt%的Al2O3时,室温介电常数是1.2×104,介电损耗室温下仅0.05,表明包覆Al2O3对于介电损耗的降低有显著效果。
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