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可变电荷土壤是一类分布于热带、亚热带地区的重要土壤资源,它的物理和化学性质有别于温带地区的恒电荷土壤。在通常的pH条件下,可变电荷土壤中既含有带负电荷的高岭石和水云母等硅酸盐矿物,又含有带正电荷的铁铝氧化物。当可变电荷土壤分散于水相时,带相反电荷的胶体颗粒表面形成的扩散层可能发生重叠,进而影响土壤和矿物表面离子的解吸。本论文研究了原生矿物白云母与铁铝氧化物双电层之间的相互作用及铁铝氧化物与土壤和矿物扩散层重叠对土壤和矿物表面Cd2+、K+、NH4+、Ca2+和Mg2+解吸的影响。研究结果可为Cd2+在土壤中的活化、环境风险评价提供参考和理论依据,为采取适当的土壤管理措施控制可变电荷土壤养分K+、NH4+、Ca2+和Mg2+淋失提供一些有用的信息。主要研究结果如下:
通过测定动电电位,研究了原生矿物白云母与铁铝氧化物之间的相互作用。由于铁铝氧化物的加入,混合体系的动电电位比仅含有白云母的单一体系的动电电位要高。铁铝氧化物的表面正电荷数量越多、铁铝氧化物的加入量越多,混合体系动电电位向正值方向的位移越多。以混合体系与白云母单一体系动电电位的差值来表示双电层之间相互作用的程度。以0.1和10mmol/L的NaCl作支持电解质,比较了白云母与铁铝氧化物表面双电层之间的相互作用。结果表明,混合体系与白云母单一体系的动电电位差值随着离子强度增加而减小,说明随着离子强度增加,白云母与铁铝氧化物表面双电层相互作用程度减弱。
以CdCl2处理过的膨润土、黄棕壤、红壤和高岭石为研究对象,研究了铁铝氧化物加入量和pH对这两种土壤和矿物表面Cd2+解吸量的影响。结果表明,恒定pH下,随着铁铝氧化物加入量的增加,土壤和矿物表面Cd2+的解吸量增加;恒定铁铝氧化物加入量下,随着pH的升高,Cd2+解吸量减少;铁铝氧化物的正电荷量越高,对Cd2+解吸量的影响越大。Cd2+的解吸量还与土壤和矿物的阳离子交换量(CEC)有关。土壤和矿物的CEC越高,Cd2+解吸量越大。带相反电荷的胶体颗粒双电层的相互作用加速了Cd2+从土壤表面的解吸,增加了其在土壤中的移动性,因此增加了其环境风险。
以KCl和NH4Cl处理过的黄棕壤、红壤和高岭石为研究对象,研究了铁铝氧化物加入量和pH对土壤和矿物表面K+和NH4+解吸的影响。研究结果表明,K+和NH4+的解吸量随铁铝氧化物加入量和体系pH的改变而变化的趋势与Cd2+相似。带相反电荷的胶体颗粒双电层的相互作用促进了K+和NH4+从土壤表面解吸,增加了K+和NH4+的淋失风险。
双电层扩散层的重叠降低了颗粒表面的有效电荷密度,表面对离子的吸附亲和力下降,这是导致离子解吸量增加的主要原因。无定形氧化铝对土壤表面有效电荷密度的影响结果对此提供了进一步的证据。随着无定形氧化铝加入量的增加,红壤和黄棕壤表面的盐基释放量都增大,而两种土壤的有效阳离子交换量(ECEC)呈相反的变化趋势。ECEC代表土壤表面的有效负电荷的数量,土壤ECEC随无定形氧化铝加入量的增加而减小,证明洗涤过程中带正电荷的无定形氧化铝与带负电荷的红壤和黄棕壤颗粒表面双电层的扩散层发生了重叠,使两种土壤表面的有效负电荷密度降低,这是盐基释放量随无定形氧化铝加入量增加而增加的根本原因。