高度隔离过渡金属催化剂的制备及其对苯甲醇选择氧化的研究

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苯甲醛作为一种重要的有机原料和精细化工产品在工业、农业和医药等领域中应用非常广泛。由苯甲醇氧化法合成苯甲醛是众多合成方法中开发其清洁生产的方法之一。本论文的主要目的是探索将过渡金属离子高度隔离或高分散地负载到催化剂载体上并进行苯甲醇氧化反应,通过ESR、BET和TPR等表征手段对该催化剂进行了深入研究,本工作的主要研究内容如下:本论文采用SiO2为载体,离子束注入法制备M-SiO2(M=Ti,Fe,Cu)催化剂,并以苯甲醇的氧化反应为模型反应考察催化剂的催化性能。1.离子束注入法可制备高度隔离过渡金属M-SiO2催化剂。2.催化剂上至少存在两种活性中心:高度隔离的Mn+,M和聚集的金属氧化物MOx。高度隔离的过渡金属离子Mn+,金属M和聚集的金属氧化物MOx对苯甲醇的氧化反应都有影响,但高度隔离的过渡金属离子Mn+,金属M活性位起主要作用。3.为了说明离子束注入法具有独特的性能,用浸渍-程序升温焙烧方法制备Cu-SiO2催化剂,并考察了对苯甲醇氧化成苯甲醛的活性研究。(1)单质Cu和铜的氧化物CuO都对苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性有影响。(2)高度隔离的铜对苯甲醇的氧化和苯甲醛的选择性起主导作用。
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