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氨(NH3)是大气中含量最丰的碱性气体,既易溶于水生成铵根离子(NH4+)或直接近源沉降(距离从数米到数公里,取决于气象条件),又可与SO2,NOx(NO+NO2)等致酸前体化合形成二次气溶胶((NH4)2SO4,(NH4)HSO4,NH4NO3),因而对大气氮沉降和颗粒物(如PM2.5)污染均有显著影响。自工业革命以来,煤炭、石油等化石能源的消耗使得SO2,NOx大量排放,氮、硫沉降量随之飙升继而诱发了全球性酸雨问题。与此同时,以伦敦烟雾事件、洛杉矶光化学烟雾事件为代表的空气问题也在逐步显现,其对人体健康和气候变化的影响引起了各国高度警觉。欧洲于20世纪70年代起引领世界各主要经济体陆续实施了包括5O2,NOx在内的一系列减排策略,收效明显。然而即便中国“十一五”期间(2005-2010)的SO2排放较前五年减少14.3%,大气氮沉降和颗粒物污染形势时至今日依然严峻。究其原因,当然有NOx贡献的持续放大,另一关键症结在于NH3排放的控制始终得不到应有的重视。
建立排放清单是大气污染治理的关键步骤,具体而言是确定关键排放源,追踪排放趋势,模拟污染转化进而制定减排方案的先决条件。中国有众多各级尺度的NH3排放清单,其中的13个共同印证了全国范围内(不包括台湾)的NH3排放经历了持续快速增长,2000s的排放量较之1980s已实现翻番。然而当中仍有两点不足:其一,所有研究集中在农业源(氮肥施用、畜禽养殖)NH3排放,非农业源(交通、燃料、废物处理、人体新陈代谢等)极少涉及且不全面;其二,非农业源NH3排放总量少却集中于城市,而已有清单估算尺度较大,无助于特定城NH3减排的政策制定。
本论文一是以全国113个环保重点城市为研究对象,旨在建立迄今最为完整的城市(市辖区)尺度非农业源NH3排放清单,并揭示NH3排放对各城市大气氮沉降尤其是颗粒物污染的影响,二是提出一种区分PM2.5污染自然、人为源的简洁高效方法,以因应PM2.5极端污染事件的流行病学研究需要。
研究内容包括:2010年各城市非农业NH3排放的总量及来源;综合各城市氨排放密度,PM10、SO2、NO2浓度,划分城市污染类型;比较各污染类型城市非农业NH3排放密度与PM10的相关关系,提出针对性减排策略;2010年乌鲁木齐市PM2.5的监测以及PM2.5极端污染事件的溯源模拟。主要研究成果如下:
1.2010年全国113个环保重点城市非农业氨排放共计210478Mg,总体污染源贡献依次为:交通(67621 Mg;32.2%)>燃料(56275Mg;26.7%)>废物处理(44289Mg;21%)>宠物(23355Mg;11.1%)>城市绿地(7509 Mg;3.6%)>人类(7312 Mg;3.5%)>家庭生活(4069 Mg;1.9%)。各城市非农业氨排放的变幅为137.3(三门峡)-13224.1(北京)Mg,各污染源的变幅分别为交通:30.3(镇江)-4909.7(北京)Mg;燃料:39.5(三门峡)-3139.6(上海)Mg;废物处理:0(拉萨)-4013.6(北京)Mg;宠物:21.1(金昌)-1514.3(北京)Mg;城市绿地:4(金昌)-759(广州)Mg;人类:7(金昌)-477.2(重庆)Mg;家庭生活:3.7(金昌)-263.8(重庆)Mg;
2.2010年共有21个城市颗粒物浓度达标(年平均PM10≤70μg m-3),污染城市为91个(年平均PM10>70μg m-3)。所有清洁城市的达标都得益于SO2、NO2的低浓度,但因NH3排放高低仍可分为两类。一类是分布于广东、广西、福建、海南、辽宁等沿海发达地区的城市,特点是NH3排放密度虽较高但降水充沛。另一类则是氨排放密度极低且少雨的城市,多分布于人类干扰较弱的边远地区(如克拉玛依、拉萨等)。污染城市可分为三类。其中第二类城市(31个)的平均氨排放密度最高(1.12 Mg km-2),PM10(90.61μg m-3)、NO2(34.1μg m-3)、SO2(43.74μgm-3)浓度居中;第一类(29个)与第三类(31个)城市的平均氨排放密度都是0.99 Mg km-2,但后者的PM10(102.97μgm-3)、NO2(38.87μgm-3)、5O2(43.74μg m-3)远高于前者,据此推断化石燃烧排放对第三类城市的影响高于第一类;
3.通过对2010年清洁城市和三类污染城市的NH3排放强度与PM10监测浓度的线性相关分析(R2分别为0.059,0.462,0.886,0.199),揭示了清洁城市的本地NH3排放对PM10浓度影响不大,而对污染城市有不同程度影响。其中对第二类污染城市的影响最大,说明治理非农业NH3排放可有效降低该类城市的PM污染;对第一类城市的影响次之,说明该类城市的PM污染源复杂,需要多管齐下,综合治理非农业源NH3,SO2和NOx的排放;对第三类城市的影响较小,说明这类城市的污染治理重点仍需集中在SO2和NOx上;
4.2010年对乌鲁木齐市的PM2.5污染展开了密集监测,共取得有效样本242个。结果表明乌市2010年PM2.5年平均和冬季平均浓度分布为130(6-671),157μgm-3,超过国家新制定的PM2.5二级空气质量浓度标准的2.5倍(50μgm-3)。从季节性看,有28天超过极端污染浓度(EPE2.5;24h平均PM2.5>210μgm-3),其中冬季占17天(211-671μgm-3),春季占8天(220-273μgm-3),夏季占3天(216-278μgm-3),秋季无记录。通过Hysplit-4轨迹模型结合地表覆盖和近地风速模拟表明,有4例EPE2.5是由沙尘暴引发,14例由人为排放主导,其余8例为沙尘和人为排放共同作用所致。