由于量子限制效应与表面效应,低维半导体纳米结构呈现出许多新奇的物理和化学特性。本文以重要的半导体ZnS纳米结构为研究对象,采用密度泛函理论,系统地研究了ZnS纳米线和纳米团簇结构的稳定性、电子性质、力学性质和掺杂磁性,取得了下列研究成果:在理论上比较性研究了闪锌矿和纤锌矿ZnS纳米线的结构、稳定性和电子性质,重点揭示了纤锌矿纳米线的力学性质。结果首先表明,与体材料不同,在小尺寸下纤锌矿ZnS纳米线比闪锌矿结构更稳定,两种纳米线还呈现出不同的电子性质,我们在理论上分析了内在的物理原因。其次,在结构优化计算的基础上,我们指出对不同的表面吸附原子,纳米线的杨氏模量随尺寸的变化关系不同。纯纳米线和表面水分子吸附情形下,纳米线的杨氏模量较体材料大,并且随尺寸的增加而逐渐减小。而氢钝化纳米线的杨氏模量较体材料要小,且随尺寸的增加而逐渐增加。以上结果,成功说明了国际上不同实验小组对ZnS纳米线杨氏模量测量的矛盾实验结果;进一步在理论上分析表明,表面弛豫和系统内部原子的非线性效应共同决定了纳米线的力学性质。利用密度泛函理论,全面地研究了过渡金属（Cr、Mn、Fe、Co和Ni）原子掺杂ZnS纳米线的结构、电子性质和磁学性质。研究发现,所有的过渡金属原子趋向于纳米线的内部替位而不是表面替代。在双磁性原子掺杂情形下,没有形成团簇的趋势。所有掺杂纳米线的形成能都小于纯纳米线的形成能,表明磁性原子掺杂是放热过程。从分态态密度图上,可以很明显看到磁性原子的d态和硫原子的p态的杂化,是掺杂纳米线磁性的根源。特别重要的是,对Cr内双掺杂ZnS纳米线,计算结果显示在室温下应具有铁磁性,表明这类ZnS纳米线有可能应用于未来自旋电子学器件。采用密度泛函理论与遗传算法相结合的全局结构优化算法,系统地研究了ZnS团簇的结构、电子性质和磁学性质。结果显示ZnS小团簇结构演化趋势和幻数规律,并解释了实验结果。在此基础上,以高对称性构型（ZnS）₁₂团簇作为基元,研究了过渡金属原子Mn和Cr掺杂（ZnS）₁₂团簇的结构、电子性质和磁学性质。结果表明,掺入的Mn原子间的磁性耦合依赖于周围的环境,替代双掺杂和外双掺杂团簇的稳定态都是反铁磁态,而Mn内双掺杂ZnS团簇的稳定态是铁磁态,理论分析说明了其物理原因和应用价值。对于Cr掺杂,Cr原子之间的磁性耦合由直接的Cr-Cr反铁磁耦合和Cr与S原子之间通过p-d杂化产生的铁磁耦合这两种相互作用的竞争来决定。最终指出,Cr外双掺杂（ZnS）₁₂团簇是铁磁耦合,在纳米量子器件有潜在的应用价值。