磁性纳米固体酸催化剂的制备及催化性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:asijhvherjknvn
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针对目前纳米催化剂难以回收的现状,本文提出将磁性和固体酸进行组装合成磁性纳米固体酸催化剂的思路,并设计出以磁性材料为核,在其表面包覆固体酸的创新结构模型。按照这个模型,首次制备出一系列不同类型的磁性纳米固体酸催化剂,并对它们进行了综合评价,证实了该模型的可行性。 通过考察Fe2+/Fe3+投料比和NaOH浓度对制备纳米级磁性前体—磁基体(Fe3O4)的粒子尺寸及磁性的影响,筛选出制备Fe3O4的最佳实验条件。比较了不同制备磁性固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的方法,及其对催化剂性能的影响,并通过乙酸丁酯酯化反应、磁学性能测定、XRD、XPS、TEM、比表面积测定、元素组成分析等测试手段,对催化剂的结构和性能进行了表征。结果表明,该系列催化剂均具有较小的粒子尺寸、较高的磁性及酯化催化活性,并且易于回收,使用寿命较长,达到预期的目的。它们的催化活性随着活性组分ZrO2含量增加而增强,ZrO2的晶化温度因为Fe3O4的存在而提高,催化剂中各组分的形态会随着处理温度的升高发生改变。其中最优催化剂的催化活性达44%,利用磁性的回收率达96%,催化剂使用3次,活性基本保持不变。用浓硫酸处理上述催化剂,得到具备更高酯化催化活性的SO42--ZrO2/Fe3O4型超强酸催化剂,其最高催化活性可达66%,利用磁性可直接进行催化剂分离。从表征结果可知,固体超强酸的形成对催化剂磁性、比表面积、表相原子的电子结合能以及各组分形态有显著影响。用超声波法制备了系列磁性北京化〕二大学硕创匕学位论文纳米固体酸催化剂Zr(504)2/F e3O4,分别研究了不同制备方法及配比对催化剂磁学性能、催化活性、粒子尺寸等方面的影响,筛选出最优催化剂的制备条件。最后,通过多层包覆方法对zr(504)2/5102/Fe3o4及zr(504)2/zroZ/Fe3o;型催化剂的制备方法进行了初步探索。关键词:磁性,纳米,固体酸,催化剂认
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