【摘 要】
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随着微电子学的发展,微电子器件的小型化趋势日益明显。但如何进一步减小芯片组件的几何尺寸仍存在技术上的挑战。与传统的“自上而下”方式不同,分子电子学是以单个分子或分子集团为原材料,采用“自下而上”的方式构建逻辑电路来实现微电子器件的功能。从化学合成角度来看,其使用的构建单元都可以通过合理的设计和有机合成大批量制备,这为分子电子学的发展提供了无限的可能性。随着这个新兴领域的迅猛发展,分子器件的各种电学
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随着微电子学的发展,微电子器件的小型化趋势日益明显。但如何进一步减小芯片组件的几何尺寸仍存在技术上的挑战。与传统的“自上而下”方式不同,分子电子学是以单个分子或分子集团为原材料,采用“自下而上”的方式构建逻辑电路来实现微电子器件的功能。从化学合成角度来看,其使用的构建单元都可以通过合理的设计和有机合成大批量制备,这为分子电子学的发展提供了无限的可能性。随着这个新兴领域的迅猛发展,分子器件的各种电学行为和电荷传输机制被广泛研究并报道。但在分子器件的设计上,其中关于分子电子器件中分子结构与其电学性能的构效关系还待进一步探索。目前用于构建分子电子器件结的模型分子多为直接合成的有机分子,较难实现对其组成和结构精准调控且合成困难,不利于建立分子结构与其电学性能的明确关系。本论文设计并通过分步自组装的方法制备基于羧酸根配位的双金属单元（Rh2（O2CCR3）4,R=CH3、H和F,简称Rh2）,且组成、结构、长度可控并具有特定能级结构的自组装超分子。通过紫外可见吸收光谱、循环伏安曲线及导电探针原子力显微镜研究自组装超分子的电学性质,探索其组成、结构及能级对电荷传输性能的影响规律。建立分子结构与电荷传输性能之间的构效关系,并探讨其电荷传输机理。具体内容如下:（1）本论文第一个工作设计以Rh2为构建单元,吡嗪（LS）、4,4’-联吡啶（LM）和1,2-二（4-吡啶）乙烯（LL）为桥联配体,通过分步自组装的方法在金电极表面组装了一系列具有相似分子骨架且可调化学结构的自组装超分子,即（Rh2L）n@Au。利用紫外可见光谱、电化学表征及导电探针原子力显微镜（CP-AFM）探究分子链的组成和结构对其电荷传输性能的影响规律,并探索其传输机理。研究发现,随着桥联配体共轭度的增加（LS＜LM＜LL）,自组装超分子的整流比逐渐减小。此外,当电荷输运机制从二聚体中的隧穿机制向四聚体的跳跃机制转变时,其整流比随之增大。这项工作表明,通过改变构建单元的化学结构来实现调整自组装超分子的电荷传输行为,加深了对自组装超分子中分子结构与其电学性能之间构效关系的理解。（2）本论文第二个工作设计将光敏分子（Pyridine,4,4’-（9,10-anthracenediyl）bis-,ABP）通过配位键连接到Rh2（O2CCF3）4-吡啶分子骨架中,形成自组装超分子ABP-SM。研究发现,该自组装超分子具有良好的光电响应行为,可作为一种多功能分子光探测器。在±1.0 V的偏压下,自组装超分子平均电流比(无紫外光辐照与紫外光辐照时的电流的比值,即Ioff/Ion)为259;同时在持续运行50次周期循环后,其电流比不会出现明显的下降。此外,ABP-SM对入射光的功率密度和波长也非常敏感。在-1.0 V偏压下,随着入射光的功率密度从25.09 m W/cm~2减至0.8 m W/cm~2,其平均电流比也随之从259减小至15。而且ABP-SM只有在较短波长（≤420 nm）的入射光辐照下才能获得有效的光响应电导率。在这项工作中,我们展示了一种利用分子基态和激发态能量差异制备存在光响应性电导率差异的分子电子器件。这为设计并制造具有理想功能的分子电子器件提供了新思路。
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