反应控制相转移催化剂的制备、表征及应用研究

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环氧苯乙烷是重要的医药、香料中间体。目前环氧苯乙烷的生产主要采用溴醇法,环境污染严重。论文采用更便宜的季铵盐[C16H33(H33(70%)+ C18H37(CH33]N+Cl-代替[C5H5NC16H33]+Cl-作为相转移剂,并优化合成方法制备了一种新型的反应控制相转移催化剂,详细考察了催化剂制备过程中各因素对催化剂活性的影响,得出了高活性催化剂制备的适宜条件。对所制备催化剂的(31)PNMR 进行了归属。将(31)PNMR 表征和不同条件所制备催化剂的活性变化结合起来,探讨了条件的改变对催化剂组成改变的内在机理。 论文以1-辛烯为底物,考察了该催化剂的循环及稳定性,并通过回收催化剂的(31)PNMR、ICP-AES 表征,研究了循环过程中催化剂结构变化的规律。(31)PNMR,ICP-AES 表征表明随着循环的进行回收的催化剂中以W/P 较小的物种为主。 论文将该催化体系应用于苯乙烯环氧化,通过考察反应条件的影响确定了最佳的反应条件。在该优化条件下, 85℃、50min 可以实现转化率85.1%,环氧选择性96.9%,催化剂回收率94.1%,循环两次后结果基本不变。当苯乙烯的浓度在此基础上增加时,产物复杂。采用添加剂和阻聚剂可以使体系中底物的浓度有所提高。
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